N掺杂TiO2纳米管的制备及光催化脱除NOx性能研究

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随着环境问题的日益突出,人们环保意识的逐渐增强,氮氧化物作为一种主要的大气污染物,因其众多的危害,受到了人们的广泛关注。目前,处理氮氧化物的方法众多,主要研究的是催化分解和催化还原,但其存在运行费用较高、能耗较高等方面的不足,而光催化技术具有反应条件温和、能耗低以及二次污染少等优点,具有广阔的发展前景。目前,Ti02是最有效的光催化剂,但是其禁带宽度较大,仅能利用自然光中的紫外部分(约占8%),同时电子与空穴的复合率很高,导致光量子效率很低,这些都极大的限制了Ti02在实际中的应用。Ti02纳米管是一种特殊结构的Ti02,具有较大的比表面积、特殊的表面区域、较高的稳定性,但是存在相同的缺点。研究发现,通过纳米管的元素掺杂改性,可以提高其在可见光区的相响应值,减小电子与空穴的复合。所以合成TiO2纳米管,并对其进行改性,将大大提高Ti02的可见光催化活性及应用潜力。本课题以商品Ti02为原料,通过水热法合成纳米管,考察了水热温度、水热时间、煅烧时间及煅烧温度对纳米管的影响。TEM结果显示合成的纳米管长主要为60~160nm,管径主要为7-15nm,壁厚为1.5nm左右。独立设计了气固相光催化反应装置,通过该催化装置,考察了氮氧化物浓度及气体流量、湿度、02含量、负载量、载体粒径对NOx去除率的影响。非金属掺杂通过取代部分氧空位,或者Ti02中引入晶格氧空位,进而形成TiO2-xAx(A为非金属元素)晶体,导致TiO2禁带宽度的降低,从而增强了其在可见光下的响应能力。本文采用两种方法合成N-TNTS,一是以水热合成的纳米管为原料,NH4F为氮源,采用浸渍法制备得到N-TNTS;二是以酞酸丁酯为钛源,NH4F为氮源,采用溶胶-凝胶法制备N掺杂Ti02,然后以该Ti02为原料,水热制得N-TNTS.XRD表征的结果表明高温热处理以后的纳米管晶型几乎全部是锐钛矿;TEM表征显示N-TNTS具有良好的管状结构;DRS表征的结果表明N元素掺杂以后,一定程度上减小了Ti02的禁带宽度,吸收光谱发生明显的红移,增强了其在可见光下的响应能力。催化性能测试结果显示:水热-浸渍法制备的N掺杂纳米管,当掺杂量为15%,煅烧温度为500℃,煅烧时间为2h时,在紫外光及可见光下均显示出最高的催化活性,分别为95.73%、93.16%;溶胶-凝胶-水热法制备的N掺杂纳米管,当掺杂量为30%,煅烧温度为500℃,煅烧时间为2h,在紫外及可见光下显示最高的催化活性,分别为95.71%、93.04%。
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