作为第三代薄膜太阳能电池之一的染料敏化太阳能电池(DSSC),因其造价低廉、制造工艺简单、光电转换效率高以及绿色无污染等优点而引起了科研工作者的广泛关注。在1991年,Gratzel首次报道了光电转换效率为7.1-7.9%的DSSC。从此,染料敏化太阳能电池走向了新的征程。随着时代的进步,科技的发展,截止目前这种太阳能电池已经实现15%的光电转换效率,但从商业化角度来分析,因为器件中存在的化学稳定性问题尚未解决,所以这种光伏器件还未进行大范围的商业化生产。这就促使更多的研究人员投身到该器件性能的优化和改进上,以便加快器件的商业化进程。传统的染料敏化太阳能电池分别由五部分组成,分别是透明的光学导电玻璃基板,作为阳极的半导体,染料敏化剂,电解质溶液以及对电极。其中,作为其核心成分之一的染料敏化剂对DSSC器件的性能变化具有重要的意义。因此,合理的设计和优化染料分子以获得高性能的染料敏化剂将是提高该器件性能的关键。本论文以实验上已经合成的染料单体CB2((E)-2-cyano-3-(5,5-difluoro-8-(9-(4-methoxyphenyl)-9 H-carbazole-3-yl)-1,3,7,9-tetramethyl-10-pentyl-5 H-5λ4,6λ4-dipyrrolo[1,2-c:2’,1’-f][1,3,2]diazaborinin-2-yl)acrylic acid)为研究对象,通过在其π桥上掺杂嵌入富电子磷原子(P)以及缺电子硼原子(B),从而增强染料分子性能,以便应用到DSSC器件中。其相关研究内容介绍如下:1.在第一章中,我们对太阳能电池及以染料敏化太阳能电池为代表的第三代太阳能电池的背景及发展做出了详细的介绍。我们还详细地概述了染料敏化太阳能电池的基本组成结构及其工作原理,并阐述了本论文的研究内容和意义。2.在第二章和第三章中,我们对本研究所使用的理论方法和计算细节做出了详细的描述。主要包括量子力学的基础理论和现代量子化学的模拟计算方法,以及在本论文研究过程中,对分子几何结构、电子吸收光谱、光捕获和利用效率、分子内电荷传输速率和染料-二氧化钛复合体系的电子注入动力学诸多方面的探究过程介绍和相应结果的分析说明。3.在第四章中,我们对本论文富/缺电子原子(磷/硼原子)增强染料敏化剂性能的理论设计与研究的相关内容做出了详细的论述。通过在母体染料CB2的π桥氟硼二吡咯(BODIPY)核心上掺杂嵌入富电子磷原子和缺电子硼原子,构造电子缺陷,我们设计出了一系列的新型染料敏化剂。随后,我们使用密度泛函理论(DFT)和含时密度泛函理论(TD-DFT),分别对其进行了理论计算模拟。我们对所有染料的电子吸收光谱分析,确定了磷或硼原子掺杂后染料分子单体的吸收光谱情况,进一步筛选出了具有优异吸收太阳光性能的目标染料分子。在此基础上,我们利用评估吸收光谱利用情况的参数,光捕获能力(ηLHE(λ))和光生短路电流密度(Jsc),来定量地评估相应掺杂方式对提升染料分子单体光电转换性能的影响。最后,我们使用Marcus电荷转移理论以及半经典的量子动力学模拟,分别对选定染料的分子内电荷转移以及染料-二氧化钛复合体系电子注入性质做出了研究和解释。结果表明,在BODIPY核心位置构造电子缺陷有利于染料敏化剂性能的提升。将富电子的磷原子掺杂嵌入到BODIPY轴(a,b位置)上,不仅可以拓宽吸收光谱的有效吸收覆盖范围,产生22.00 mA·cm-2的高短路电流密度,而且还可以最大程度地促进电荷分离以及延续母体染料的界面电子注入能力。4.在第五章中,主要是对本论文现阶段的研究成果总结以及对未来有关本工作的前景展望。