量子点界面电子转移特性的测量与操控

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量子点由于其具有较高亮度、极好的光稳定性且不易光漂白等优良特性,被广泛的用于量子信息处理、超分辨率荧光成像和光电子学等研究领域。当量子点被用于制备纳米光电子器件、固态光量子器件等时,量子点与其它导体、半导体或绝缘体材料之间接触后的界面电子转移过程对于制备光量子器件等有着极其重要的作用。界面电子转移过程由于高度的依赖于其纳米局域环境,所以其动力学过程通常是非常复杂的。单个量子点的荧光和光谱消除了系综平均,可以提供纳米环境的精细动力学信息,是研究复杂结构系统的一个先进的工具。为了洞察光量子器件中的界面电子转移的微观动力学过程,单个量子点是一个极好的物理系统。量子点通过与其它材料接触后,界面电子转移可以影响量子点的荧光强度、寿命、荧光闪烁等光学特性,这种单个量子点光学特性的变化可以帮助我们量化界面电子转移特性。研究单个量子点与绝缘体、半导体等材料之间的相互作用以及对外电场的响应特性可以为制备光量子器件与纳米光电子器件奠定理论基础与技术储备。本论文的主要研究内容包括以下部分:1.建立研究量子点界面电子转移特性的共聚焦扫描显微系统和宽场荧光显微系统,给出了量子点实验样品制备的详细方法和对单个量子点荧光数据的采集和处理方法等。2.研究了界面电子转移作用下单个量子点在玻璃界面上的光学特性。主要包括:利用宽场荧光显微镜探测玻璃界面上单量子点荧光强度随激光强度的统计分布;通过宽场散焦成像研究了玻璃界面量子点的偶极取向分布,量子点的取向显示了一个两维的偏振取向;通过时间分辨率光子统计的方法测量了玻璃界面上单个量子点的荧光寿命特征,发现量子点的荧光的激发态寿命服从双指数分布;利用共聚焦显微系统研究了单个量子点在玻璃界面上的荧光闪烁特性,荧光闪烁行为的亮暗态服从幂律分布。3.比较分析量子点分别在玻璃界面、聚合物薄膜界面和半导体纳米粒子ITO界面的量子点荧光闪烁特性,实验发现在不同界面环境下量子点具有不同的荧光闪烁行为,归因于量子点与其纳米局部环境的不同强度的界面电子转移。同时,我们研究了外电场作用下的玻璃界面的量子点的荧光特性,发现量子点荧光受到电场的调制作用。这种电场调制作用是由于量子点表面或内部原子间的电子转移变化引起的。电场作用下量子点表面的深度俘获电荷产生的内部电场使得量子点内激发态和电荷转移态之间能级差发生波动,改变了电荷转移速率,从而导致量子点荧光强度的变化。
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