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大气挥发性有机物(VOCs)对城市和区域光化学活性和人体健康都有重要影响。据研究,北京市城区的O3生成很可能是由VOCs主导的化学过程。因此,研究大气VOCs的化学活性和关键活性组分十分重要。另外,多种VOCs如苯、氯乙烯、1,3-丁二烯等已经确认对人体健康有极大危害,成为美国EPA的优先控制物种。活性与有毒有害性质是VOCs组分的两个重要方面,全面了解VOCs浓度、活性和人体健康危害是进行区域空气质量控制的重要依据,但目前国内外对于区域VOCs活性和有毒有害性的综合研究相对薄弱,准确的识别和评价手段是对活性和有毒有害性进行研究的主要困难。
本论文基于2006-2007年北京及周边地区(包括常规点北大、榆垡,冬季区域点定陵、香河,夏季区域点大港、固城、石家庄)大气VOCs观测结果,较全面地研究了北京及周边地区VOCs浓度、化学组成、浓度优势物种及时空变化,并对北大四个季节变化情况、北京(定陵、北大、榆垡)和周边地区(香河、大港、固城、石家庄)的大气VOCs化学活性和有毒有害组分进行了评估。通过某小学的案例研究,初步估算了儿童大气VOCs的暴露及健康风险。
与世界许多其他城市相比,北京地区大气VOCs浓度水平并不是非常高,但大气VOCs具有相当高的化学活性,而且具有有毒有害作用的VOCs组分不容忽视。2006-2007北京及周边地区总VOCs浓度范围为39.0~91.0ppbv,但是VOCs的臭氧生成潜势为70.5~346.7ppbvO3,体现出较强的化学活性。北京及周边地区活性贡献物种集中于C2℃4烯烃、C2℃3醛类和苯系物,香河苯乙烯浓度高,对大气活性贡献很大,比较特征。各地前10位活性物种贡献总OFP几乎都达到70%以上。
对于北京及周边地区,使用美国EPA推荐的癌症风险值、非致癌有害比方法分别对大气VOCs致癌、非致癌有毒有害性进行了估算。总累积致癌风险范围3.90×10-5~5.89×10-4,超过1×10-6的可接受风险值约39~589倍,非致癌总有害指数在北大、榆垡、定陵、香河为15~45(1.0为可接受标准),丙烯醛是总累积非致癌有害指数的主要贡献者。根据此评估方法北京及周边地区大气VOCs也表现出高毒害性。有毒有害优势物种为1,2-二氯乙烷、1,3-丁二烯、苯、氯乙烯、四氯化碳以及丙烯醛等。此外,大气VOCs活性与有毒有害性的时空变化规律表现与浓度变化一致,普遍表现为夏秋高于冬春,冬季区域点定陵<北大、榆垡<香河,夏季区域点中固城、大港<石家庄。
多数VOCs单具一个方面的显著影响,但少数物种在化学活性和有毒有害性两个方面都有不可忽视的贡献,如苯、1,3-丁二烯、二甲苯和甲苯,这些物种是制定空气质量控制对策时需要着重考虑的因素。
通过暴露研究方法对典型人群--儿童群体进行了案例研究。基于暴露剂量估算出的毒害性结果表明,计算的17种VOCs组分中14种超过可接受癌症风险值,累积癌症风险值8.72×10-4,其中苯对总潜在致癌风险贡献超过30%,1,2-二氯乙烷贡献接近15%,包括苯、1,2-二氯乙烷、四氯化碳、对-二氯苯、氯乙烯等在内的8种物质贡献了累积癌症风险的95.1%。根据暴露剂量估算结果非致癌有害物未发现超标。比较由暴露剂量估算的健康评价与环境浓度估算的健康评价,发现两者估算的癌症风险接近,而对非致癌物种的评价相差较大,根据环境浓度得到的非致癌有害性很可能较大的高估了物种的毒害性。