界面能级对准构筑高效无电子传输层钙钛矿太阳能电池

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zdt19880709
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钙钛矿太阳能电池(PSCs)由于优异的能量转换效率和低成本,被认为是最有前途的下一代高科技光伏能源转换器之一,其能量转换效率(PCE)已经达到了25.7%。传统的钙钛矿太阳能电池结构是钙钛矿层夹在空穴传输层(HTL)和电子传输层(ETL)之间,由于钙钛矿材料自身就具有双极性载流子传输的优势,即在没有HTL和ETL的情况下可以有效地自发地运输自由电子和空穴。但一些常见的电子传输层如Ti O2,Sn O2等常需要高温退火来保证其电荷传输定能;氧空位诱导的紫外光催化降解,会导致电子传输层和空穴传输层界面处的不稳定。因此,为了降低成本、简化器件结构和更好的制造柔性器件,研究者将目光更多的转向了无ETL结构的PSCs。目前,无ETL结构的PSCs的效率始终低于传统结构的PSCs,主要由于钙钛矿材料与导电基底直接接触时,界面处存在能级失配问题。本论文发展协同策略,对钙钛矿材料和界面能级排列进行了优化,在尽量不牺牲性能的情况下,简化PSCs的结构。主要展开了以下两方面工作:(1)带隙梯度分布设计的钙钛矿材料:由于钙钛矿和导电基底之间的能级失配,造成较大的能量传输势垒,因此设计可调带隙的钙钛矿材料来充当ETL,可以为简化器件结构和避免使用ETL材料提供了多种可能性。本论文采用大体积阳离子辅助方法设计并制备了一种具有带隙梯度分布的特殊钙钛矿材料——梯度均质结钙钛矿(GHJP)。其固有性质是可以形成Ⅱ型梯度能级排列,在收集电子的过程中同时阻挡空穴,这种能级排列可以促进激子的解离。由于其优异的性能,基于GHJP的无ETL的PSCs获得了20.55%的PCE,比基于对照钙钛矿材料的无ETL的PSCs高90%以上。(2)原位生长的双功能界面修饰材料:通过在导电基底上沉积超薄界面层,可以改善优化的界面能级排列。然而,沉积的超薄层大部分是单一功能的,并且采用旋涂法制备,这会导致薄层分布不均匀,不利于大规模制备。本论文选择了一种双功能界面修饰材,3-氨基丙基三甲氧基硅烷(APS),并将其原位组装在透明导电氧化物上。一方面,APS较低的表面能促进钙钛矿的晶体生长,使其晶粒尺寸增大,有效钝化表面缺陷;另一方面,APS改性可以改善基底与钙钛矿之间的能级排列,增强电子提取和空穴阻挡。因此,基于APS修饰ITO的无ETL的PSCs的PCE达到19.09%。
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