透析膜辅助氧化石墨烯基溶胶吸附分离水中低浓度Pb(II)的研究

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近年来,表面富含含氧官能团的二维碳纳米材料氧化石墨烯(Graphene Oxide,GO)吸附去除废水中的重金属离子成为研究热点,研究方向主要有两个:一、如何进一步提高GO的吸附性能;二、如何解决GO吸附后固液分离困难而引起的二次污染。本文在我课题组透析膜辅助GO溶胶吸附分离金属离子新技术路线的基础上,主要是通过两条途径来提高GO基溶胶对水中低浓度Pb(II)的吸附性能:(1)选择小片径天然鳞片石墨通过Hummers法制备氧化程度更高的小片径GO溶胶;(2)基于CNT与GO间π-π共轭自组装形成CNT@GO复合溶胶抑制GO吸附过程的叠合获得协同增强效应。本文系统地研究了p H值、时间和温度等对GO和CNT@GO吸附Pb(II)性能的影响,从动力学和热力学探索了吸附模型和微观机理,讨论了GO片径与其氧化程度和吸附性能的关系,发现了CNT@GO溶胶吸附Pb(II)性能的协同增强效应,最后研究了GO和CNT@GO溶胶的循环再生性能及影响因素。研究表明微米级GO(MGO)、亚微米级GO(SMGO)和CNT@GO(MCNT:MGO=1:4)溶胶在p H=5.5±0.1,T=298K的条件下吸附Pb(II)的最大吸附量分别是924.45mg g-1、1162.6 mg g-1和1609.54 mg g-1,其中CNT@GO远高于现有吸附剂的最大吸附容量;在相同制备条件下,GO片径越小,氧化程度越高,最大吸附容量越大。研究发现与MGO相比,CNT@GO(MCNT:MGO=1:4)溶胶最大吸附容量增加77.11%,呈现显著的协同增强效应。吸附热力/动力学研究表明MGO、SMGO和CNT@G吸附Pb(II)均为吸热的、自发的、符合Langmuir吸附模型和拟二级动力学模型的单层吸附过程。p H值是影响Pb(II)吸附/脱附的关键因素。在p H=1.0±0.1,T=298K的条件下,MGO、SMGO和CNT@GO上Pb(II)的最大脱附率分别是94.3%、95.77%和94.31%,连续五次循环脱附-吸附后的吸附量分别是514.26 mg g-1、700.35 mg g-1和774.58mg g-1,仍高于现有大多数吸附剂的最大吸附容量。本论文创造性地提出了两条简单有效提高GO基溶胶吸附分离水中Pb(II)性能的新途径,在分离其它水中污染物方面有推广应用价值。
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