碳捕集过程中SO2对乙醇胺降解的影响

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在众多碳捕集技术中,使用乙醇胺(MEA)水溶液作为吸收剂的化学吸收法是目前商业化程度最高、应用最广泛的技术。在该系统中,乙醇胺吸收剂的降解是导致系统成本较高的重要原因之一。实际工业应用中,烟气杂质进一步导致了吸收剂降解过程的复杂性。本文在已有研究的基础上,重点考察碳捕集系统中的烟气杂质SO2对乙醇胺氧化降解以及热降解-氧化降解循环过程的影响。在氧化降解实验中,使用半连续式不锈钢搅拌反应釜,研究了30w.t.%乙醇胺水溶液(CO2负载量为0.4mol/mol MEA)在55℃,约1.2atm下的氧化降解情况。实验所用气量为7.5L/min,其中包括2%CO2,0-200ppm SO2以及空气。实验中,还通过将反应釜喷涂镀层以及加入FeCl2添加剂的方式来研究金属离子对降解的影响。实验结果表明,在此工况下,SO2能够有效抑制MEA的氧化降解。同时,较高浓度的SO2导致溶液中金属离子浓度上升。综合考虑腐蚀与降解,不同浓度的SO2对MEA的氧化降解存在不同的影响。在热降解-氧化降解循环实验中,先将MEA溶液进行热降解,再取一部分热降解过的MEA溶液与新鲜溶液混合进行氧化降解。其中,热降解实验温度为120℃,降解时间为2周,氧化降解部分实验条件与上述相同。实验结果表明,在先进行热降解再进行氧化降解的过程中,MEA的热降解产物N-(2-羟乙基)乙二胺等会在氧化降解的过程中发生进一步反应,且原本氧化降解中生成的亚硝酸根会有部分进一步被氧化,生成硝酸根。在循环过程中,MEA的整体降解程度比单独进行热降解、氧化降解实验有所提高。实验表明,添加亚硫酸根会加剧热降解部分的氨气生成量,而在氧化降解部分,SO2又表现出了一定的抑制作用。在循环过程中,这两者均有体现。综合考虑,SO2仍起到一定的抑制降解的作用。
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