InGaN/GaN多量子阱基LED的电致/光致发光特性研究

来源 :山东大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:yangqimeng2008
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在过去的三十年中,氮化镓(GaN)基发光二极管(light-emitting diodes,LEDs)已经取得了长足的进步。与传统的照明方式相比,由于GaN基LEDs具有能耗低、使用寿命长、响应速度快和体积小等优点,已经被广泛应用于液晶显示(liquid-crystal display,LCD)背光源、大屏幕显示和普通照明等,极大地改善了人们的日常生活。此外,鉴于其具有调制速度快,在大气环境和冲击条件下稳定性好,以及在电流连续减小和脉冲宽度调制调光下的线性行为,GaN基LEDs也被认为是性能优良的电子器件。然而,制备高质量、高性能GaN单晶及其合金化合物并调控它们的光电特性是非常困难的。随着外延生长技术特别是金属有机化学气相沉积(Metal-Organic Chemical Vapour Deposition,MOCVD)技术的发展,使得生长高质量GaN及其合金材料成为可能。1989年,人们制备出了高质量的p型GaN并成功地实现了 n型GaN的导电性调控。在上述技术突破的鼓舞下,经过全世界相关研究者的共同努力,世界上第一只商用高亮蓝光GaN基LEDs和长寿命GaN基紫外激光二极管(laser diodes,LDs)分别在1993和1997年问世。为此,2014年诺贝尔物理学奖授予了赤崎勇、天野浩和中村修二三位物理学家,用以奖励它们在GaN基LEDs方面所做出的杰出贡献。与此同时,其他领域的GaN基电子器件如高电子迁移率晶体管(HEMT)也获得了快速发展。铟铝镓氮(InAlGaN)作为GaN基合金化合物,由于其具有直接带隙和带隙可调等优点,已经引起了相关研究者的极大关注和研究热情。如,通过改变In、Al含量可使其其禁带宽度从氮化铟(InN)的0.7 eV增加到氮化铝(AlN)的6.2 eV,即发光波长可以覆盖包括可见光在内的从近红外到深紫外极宽广的光谱范围。其中,作为GaN基合金化合物之一的InGaN,由于通过调节In含量可使其发光波长覆盖整个可见光范围,所以InGaN已被广泛用作发光器件有源区的发光材料,如InGaN/GaN多量子阱(multiple quantum wells,MQWs)基LEDs等。最近已有研究报道,低In含量的InGaN/GaN MQWs基蓝光LEDs的外量子效率(external quantum efficiency,EQE)可高达80%。然而,随着In含量的增加(相应于辐射波长的增加),InGaN/GaN MQWs基LEDs的量子效率却急剧下降,即所谓的“黄绿鸿沟”(green gap)。这是因为,由于In原子和Ga原子的大小差异以及GaN与InN(11%)之间存在较大的晶格失配,导致在InGaN阱层中经常出现轻微的组分波动或者相分离。尽管组分波动和相分离在一定条件下能够增强载流子的局域效应并提高其复合发光效率,然而由他们诱发的非辐射复合中心也会导致复合发光效率的降低,也就是说,最终的发光效率应是上述两种发光机制相互竞争的结果。同时,GaN外延层与衬底(例如:蓝宝石和硅)之间也存在较大的晶格失配并由此引发结构缺陷(例如:穿线位错(threading dislocations))的形成,从而导致发光效率的进一步降低;另一方面,有源区GaN垒层和InGaN阱层之间较大的晶格失配所诱发的极化场将导致能带的倾斜,并使得InGaN阱层中的电子与空穴发生空间分离,这也导致了发光峰位能量的红移和并降低了载流子的复合发光效率,此即所谓的量子限制斯塔克效应(quantum confinement stark effect,QCSE)。因此,深入研究探讨生长工艺和结构参数对InGaN/GaN MQWs基LED光学特性的影响规律,并阐明其载流子产生、传输和复合的动力学机制,对于丰富凝聚态理论、制备高效/高性能InGaN/GaN MQWs基LED及研发相关领域的新材料/新结构都具有重要意义。本论文利用电致发光(electroluminescence,EL)、光致发光(photoluminescence,PL)、XRD、TEM等测试方法,通过系统地研究分析了温度、激发功率和注入电流等因素对具有不同生长工艺和结构参数的蓝或绿InGaN/GaN MQW结构光学特性的影响规律,并阐明了其内部载流子的动力学机制。本论文主要研究结论如下:(1)具有不同In含量和阱宽的InGaN/GaN MQWs基LEDs的EL特性研究。利用MOCVD方法,在蓝宝石衬底(0001)面上异质外延生长了两个具有不同In含量和阱宽但发光波长近似相同的InGaN/GaN MQWs基蓝光LEDs样品,并在不同注入电流(0.01-200 mA)下对两个样品的EL光谱的温度依赖性进行了调查,结果显示,与具有宽阱宽(3.4 nm)/低In含量(12.8%)的样品B相比,具有窄阱宽(2.6 nm)/高In含量(15%)的样品A在小电流注入条件下,具有较高的EQE和较强的载流子局域效应;在大电流注入条件下,随着注入电流的增加样品A的EQE和载流子局域效应表现出较快的下降。这个行为可用我们构建的能带模型来进行解释:前者主要归因于样品A中的较高的In含量所诱发的较大的势起伏及由此产生的较深的局域态,和较小的阱宽所产生的较强的量子限制效应(quantum-confine effect,QCE);后者主要归因于样品A InGaN阱层中较高的In含量所导致的较大的晶格失配及由此产生的较强的极化场,和较小的阱宽所导致的较小的高能局域态密度。(2)具有强相分离的InGaN/GaN MQWs PL线宽的“双W型”温度依赖性研究。利用MOCVD方法,在蓝宝石(0001)面上异质外延生长了蓝光InGaN/GaN MQWs样品,通过测试样品在低激发功率条件下PL谱的温度依赖性,观察到两个与InGaN相关的发光峰:一个是来自InGaN母体的发光(PM),另一个是来自富铟量子点(In-rich QDs)的发光(PD)。随着温度的升高(6-300 K),PM和PD线宽都显示了“双W型”(变窄-展宽-变窄-展宽-变窄-展宽)的温度依赖性;PM的积分强度IM显示了“M型”(增大-减小-增大-减小)的温度依赖性,同时PD的积分强度ID以及样品的总积分强度IT(IT=IM+ID)都显示了倒“V型”(增大-减小)的温度依赖性。这些现象表明,由于在InGaN阱层中同时存在着较强的组分波动和相分离,所以温度的升高引发了一种新型的载流子动力学机制:载流子在各自相结构中的弛豫、热化,以及载流子在不同相结构之间的相互传输。(3)生长在硅衬底上的InGaN基绿光LED EL峰位能量的“波浪形”温度依赖性研究。利用MOCVD在Si衬底的(111)方向上外延生长了 InGaN/GaN MQWs基绿光LED样品,并在不同注入电流(0.001-350 mA)和不同温度(6-350 K)的条件下对其EL谱进行了测试分析。结果显示,随着注入电流的增加,样品峰位能量的温度依赖性逐渐由近似“V型””(轻微的减小-明显减小-减小-增加)的温度依赖性演变成“波浪型”(增加-减小-增加-减小-增加,即三步蓝移)关系,并最后演变成了近似倒“V型”(明显的增加-轻微的增加-减小)的温度依赖性。这个行为表明,在InGaN/GaN MQWs基绿光LED的InGaN阱层中存在着三个具有不同平均In含量的族(zone),并且这导致了一个较强的载流子局域效果。然而,这个高In含量所造成的显著的In组分起伏同时也导致了较多结构缺陷的产生。因此,在低注入电流范围内并且当温度逐渐降低时(350-6 K),“EQE随温度降低而增加的非辐射中心钝化行为”不仅发生在高温范围内而且也发生在低温范围内。样品的积分EL强度的注入电流依赖性已经证实了该样品具有较多的结构缺陷。(4)单一蓝宝石衬底上生长的蓝绿双色InGaN/GaN MQWs的PL特性研究。利用MOCVD在蓝宝石衬底的(0001)面上外延生长了一个同时含有蓝光MQWs(BMQWs)和绿光MQWs(GMQWs)两个有源区(后者沉积在前者之上)的InGaN/GaN MQWs样品,并对样品的PL特性进行了测试分析,结果显示,与GMQWs的发光峰(PG)相比,BMQWs的发光峰(PB)显示了一个更加明显的“S形”峰位能量的温度依赖性,并且激发功率依赖的载流子散射效应也仅在GMQWs的PG辐射中被观察到;当激发功率从0.005mW增加到100 mW时,无论在6 K还是在300 K下,PG发光峰都显示了一个更为明显的峰位能量(线宽)的蓝移(变窄),并且GMQWs都展现了一个较低的内量子效率(IQE)。所有的上述行为表明,与BMQWs相比,GMQWs较低的生长温度以及它的后续生长(即BMQWs可作为其应力释放层)可使其内部并入更多的In,并且这诱发了更加明显的组份波动、更强的QCSE和更多的非辐射复合中心。
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