随着现代化进程不断加快,环境和能源问题日渐突出,太阳能制氢为环境污染和能源短缺的解决提供了新的思路。TiO2因其具有稳定性高、环境友好、价格低廉等优点,是光催化制氢备受关注的催化材料之一。但其存在禁带宽度较大(3.2eV)、光生载流子覆灭速率高等不足,限制了其工业应用。TiO2纳米片因其具有高表面能、大比表面,较体相TiO2具有更好的光解水性能。然而,只有直接裸露的Ti、O原子的TiO2纳米片表面往往光生载流子效率不高,并未显示出理想的光解水性能;同时,目前制备TiO2纳米片大都采用HF作为封端剂,不利于环境友好。为此,本文通过TiO2表面官能化、HCl替代HF实现TiO2纳米片表面结构的调变及其光解水性能研究。HF-ROH诱导调变TiO2纳米片表面官能团及其光解水催化性能研究。(1)首先以HF为结构封端剂,探究不同ROH对Ti02纳米片表面官能化及其光解水性能影响。研究表明ROH的引入:①实现了Ti02纳米片表面羰基化,形成了稳定的Ti-C=O结构基团;②有效调控了表面吸附羟基的能力;③实现了氧空位浓度(Oads/Olatt)的可控调变。催化性能研究显示:TiO2纳米片表面羰基化,提高了催化剂表面活性;氧空位浓度(Oads(Olatt)的升高,为催化反应提供了更多的活性位点,光解水性能得到明显提升。(2)此外,针对性能较好的HF-乙二醇体系,开展了其制备条件对催化剂表面结构与催化性能的影响研究。结果表明:乙二醇用量增加,样品的紫外光吸收出现先增强后减弱趋势;HF用量增加,Ti(OBu)4的水解率升高;水热温度和水热时间增加,有利于光吸收红移。催化性能研究显示:乙二醇用量增加,催化性能减弱;HF用量、水热温度和水热时间的增加,催化性能均出现先增强后减弱的趋势。HC1-ROH诱导调变TiO2纳米片表面官能团及其光解水催化性能研究。(1)首先,选择HCl替代HF作为结构封端剂,探究不同ROH对Ti02纳米片表面官能化及其光解水性能研究。结果表明:在HCl作用下,可实现金红石型和锐钛矿型Ti02异质结的构建。ROH的引入:①有效降低了TiO2纳米片的粒子尺寸;②实现了TiO2纳米片的表面羰基化,形成了稳定的Ti-C=O结构基团;③有效调控了表面吸附羟基的能力;④实现了氧空位浓度(Oads/Olatt)的有效调变。催化性能研究显示:TiO2纳米片表面羰基化和异质结的出现,提高了催化剂表面活性;氧空位浓度(OadC/Olatt)升高,光解水性能得到显著提升。(2)此外,针对性能较好的HCl-乙醇体系,开展了其制备条件对催化剂表面结构与催化性能的影响研究。结果表明:乙醇用量增加,有利于催化剂金红石型向锐钛矿型转变;HCl用量增加,可促进金红石型的生长;水热温度和水热时间升高有利于金红石型向锐钛矿型转变。催化性能研究显示:乙醇用量与水热时间对催化剂催化性能影响不大,HC1用量和水热温度的升高,催化性能均出现先增强后减弱的趋势。HCl-RCOOH和HCl-RCHO诱导调变Ti02纳米片表面官能团及其光解水催化性能影响研究。(1)以HCl为结构封端剂,通过引入不同的RCOOH、RCHO,探究RCOOH和RCHO对Ti02纳米片表面官能化及其光解水催化性能的影响。研究结果显示RCOOH、RCHO的引入:①增强材料的可见光吸收;②实现了Ti02纳米片的表面羰基化,形成了稳定的Ti-C=O结构基团;③实现了氧空位浓度(Oads/Olatt)的有效调变。催化性能研究显示:TiO2纳米片表面羰基化和异质结的出现,提高了催化剂表面活性,有利于光生载流子的分离和迁移·;氧空位浓度(Oads/Olatt)的升高,为催化反应提供了更多的活性位点,光解水性能得到显著提升。其中,HCl-HCHO制备的样品催化性能最佳,产氢速率达12499.1μmol*o-g*h-1。(2)此外,针对性能较好的HCHO体系,开展了其制备条件对催化剂表面结构与催化性能的影响研究。结果表明:HCHO用量增加有利于金红石型生长;随着水热温度和水热时间增加,催化剂表面吸附羟基量先增加后减小。催化性能研究显示:HCHO用量对催化性能的影响较小,大致遵循先增强后减弱的趋势;时间对催化性能影响无明显规律;反应温度升高,催化性能先增强后减弱。