本文利用密度泛函理论（DFT）,耦合簇理论方法以及传统过渡态理论结合Eckart隧穿效应,理论模拟研究了甲酸和硫酸催化醛类发生加成反应形成二次有机气溶胶前驱物的理论机制,主要的研究内容如下:首先研究甲醛（HCHO）在二次有机气溶胶形成中的重要作用。利用M06-2X、CCSD（T）-F12a和量子化学方法以及速率理论研究了硫酸（H2SO4）催化甲醛与甲酸反应和甲酸（HCOOH）催化甲醛与硫酸反应的新机理,并且还探讨了两个反应形成的羧酸酯和有机硫酸盐在大气中对于二次有机气溶胶形成的大气影响。计算结果表明,硫酸催化甲醛与甲酸反应的能垒降低了21.17 kcal/mol,甲酸催化甲醛与硫酸反应的能垒降低了14.81 kcal/mol。因此,硫酸和甲酸对HCHO+HCOOH和HCHO+H2SO4反应都具有很强的催化作用。此外,在某些大气条件下,HCHO+HCOOH+H2SO4→H2C（OH）OCOH+H2SO4反应容易生成羧酸酯（H2C（OH）OCOH）是甲醛与甲酸反应的一条新的机理途径,可以推广到其它醛与羧酸的反应。此外,目前的研究结果还表明,甲酸催化甲醛和硫酸反应会导致成核前驱物有机硫酸盐的形成。目前的结果不仅有助于理解大气成核的初始形成的反应机理,而且对二次有机气溶胶的形成有着一定影响。其次研究乙二醛（（HCO）2）在二次有机气溶胶形成中的重要作用。利用PNO-LCCSD（T）-F12b/aug-cc-p VTZ-F12//M06-2X/MG3S理论方法研究了硫酸、甲酸分别催化乙二醛与甲酸反应、乙二醛与硫酸反应生成乙二醛羧酸酯和乙二醛有机硫酸盐的理论机制。硫酸催化乙二醛和甲酸反应的能垒降低了15.89 kcal/mol,甲酸催化乙二醛与硫酸反应的能垒降低了14.63 kcal/mol,甲酸和硫酸的催化作用比较强。计算速率分析得到,乙二醛与OH自由基反应仍然是主要的降解过程。在酸性气溶胶表面乙二醛的反应是较明显的,研究结果有助于了解大气成核的反应机理。