南海和珠江口溶解氧化亚氮的分布特征、通量及其调控机制初探

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氧化亚氮(N20)是主要的温室气体之一,影响全球气候,对大气化学也有着重要作用。而海洋是大气中N2O的重要排放源,特别是在近岸海区,N2O的释放量更为显著。本文选择中国近海有代表性的陆架边缘海-南中国海和受人类活动影响较大的河口-珠江口水域为研究区域,研究南海和珠江口水域N2O的分布特征,估算海/水-气N2O通量,并初步探讨了其控制机制。本研究采用常温吹扫捕集—气相色谱测定海水的N2O。样品采集于方法于2007年7-9月(南海)和2007年4月(春季)、2008年8月(夏季)(珠江口水域)。在夏季调查期间,南海表层N2O浓度范围为6.0-7.9nmol kg-1,饱和度范围为105-134%,可见,南海表层的N2O处于过饱和状态,是N2O的一个源。在垂直分布上,N2O与溶解氧(Dissolved Oxygen, DO)呈现很好的镜像关系,南海在~800m处,即DO极小值位置出现N2O极大值。我们估算南海夏季的海-气N2O通量1.5-8.1μmol m-2d-1。在真光层以浅区域,水体N2O主要受海-气界面气体交换和真光层下部富含N2O向上迁移扩散过程控制;在真光层下部到600m之间的南海中层水,超额N2O(△N2O)与表观耗氧量(Apparent Oxygen Utilization, AOU)及NO3-呈现的正相关关系,显示该深度带N2O主要来自于硝化作用;对600m以深的水体,我们结合一维对流扩散模型估算了深水N2O的生产和消耗速率,结果显示,南海深层N2O的分布受生物过程的生产或消耗过程的影响不显著,主要受控于物理混合作用。基于春夏两季的研究表明,珠江口整个区域水体N2O始终是过饱和状态,珠江口表层海水N2O在空间上呈现明显差异。在河口上游水域,水体N2O高达276nmol kg-1,饱和度达到4200%以上,水体N2O沿河口下游方向呈现下降的分布特征,并且与盐度、溶解氧、营养盐和硝化作用速率有很好的吻合关系。我们估算,珠江口水域每天平均向大气释放N2O在春季为(139±81)×103mol d-1,夏季为(78±48)×103mold-1。珠江口上游(珠江广州段和黄埔水道)高N2O的主要形成和维持机制是水体和沉积物的硝化作用和反硝化作用;中游(内伶仃洋)N20通量主要由上游输入超额N2O的量和水体硝化作用决定;下游(外伶仃洋和万山群岛附近水域)则主要由与外海水的混合所控制。南海和珠江口的N2O分布显著不同。南海表层N2O浓度、饱和度和海-气通量相对较小,表层水体中的N2O主要是由透光层底部的硝化作用和海-气交换作用控制,南海深层N2O的分布受生物过程的影响不显著,主要受控于物理混合作用,对表层N2O的释放贡献量很小。而珠江口的环境受人类活动影响非常大。珠江河口N2O变化范围很大,水体N2O沿河口下游方向呈现下降的分布特征。在珠江口上游区域由于受污染极为严重,水体和沉积物中强烈的生物作用,使得N2O呈现高浓度,高饱和度和高水-气通量特征,其表层水体饱和度和水-气通量较之南海,最高可达120倍。
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