【摘 要】
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甲醇蒸汽重整（SRM）为绿色燃料电池提供了可靠的氢气来源,而质子膜燃料电池（PEMFC）对CO十分敏感。因此,探究催化剂的低温甲醇重整催化活性,降低重整气中的CO含量具有重要意义。本文首先以酸性氧化物Si O2和两性氧化物Ti O2作为载体,用传统浸渍法制备了负载型铜基和铂基催化剂。然后,以水滑石结构为前驱体用共沉淀法制备了Cu/Zn/Al氧化物催化剂,探究了Zn的加入和不同Cu含量,以及温度、水
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甲醇蒸汽重整（SRM）为绿色燃料电池提供了可靠的氢气来源,而质子膜燃料电池（PEMFC）对CO十分敏感。因此,探究催化剂的低温甲醇重整催化活性,降低重整气中的CO含量具有重要意义。本文首先以酸性氧化物Si O2和两性氧化物Ti O2作为载体,用传统浸渍法制备了负载型铜基和铂基催化剂。然后,以水滑石结构为前驱体用共沉淀法制备了Cu/Zn/Al氧化物催化剂,探究了Zn的加入和不同Cu含量,以及温度、水醇比等反应条件对Cu/Zn/Al反应性能的影响。最后,在制备的Cu/Zn/Al催化剂的基础上通过浸渍法掺杂了Pt、Pd、Rh、Ru、Au、Ag、Ni、Co,与Cu形成双活性组分,测试了它们在SRM反应上的催化活性。此外,通过一系列表征技术比较了Cu/Zn/Al和M-Cu/Zn/Al（M=Pt、Rh和Ru）的物理化学性质,以及它们的SRM反应机理。研究表明:催化剂的催化性能与表面形貌、比表面积、活性组分分布、活性相价态以及活性组分和载体之间的相互作用有关。Cu/Zn/Al催化剂的CO选择性最低,230℃以下,重整气中只有H2和CO2,没有检测到CO的生成,温度超过230℃产生的CO来源于逆水汽变换（r-WGS）,而不是甲醇的直接分解（MD）。掺杂了Ru的Cu/Zn/Al催化剂具有最佳的低温活性,良好的还原性能和最低的反应活化能,240℃时甲醇转化率达到了95%以上,比不掺杂时的Cu/Zn/Al催化剂高20%。活性组分Ru与Cu之间的协同作用以及电子转移能够极大地提高反应的催化活性,这种强相互作用可能来自于催化剂中形成了Ru-Cu合金。合金相中醛类中间体更倾向于以η~1（O）-HCHO吸附形式存在,能够促进甲醇重整反应（SRM）,而贵金属作为活性组分时,醛类物质是以η~2（C,O）-HCHO形式存在的,催化剂更倾向于发生甲醇的直接分解反应（MD）,η~2（C,O）-HCHO并没有解吸,直接分解产生了CO和H2。
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