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氮在自然生态环境的循环转化过程是全球生物地球化学循环的重要研究内容之一。由于生态系统氮循环相对复杂,研究进展相对缓慢,促使人们对全球陆地生态系统(大气、植物、土壤、河流)氮生物地球化学的研究更加重视。近年来,随着全球气候变化研究的深入,人们更加关注自然和人类活动下生态系统氮的生物地球化学循环过程,特别是对环境问题的响应。黄土高原是我国重要的环境脆弱区域,该地区存在水土流失严重,植被覆盖低,自然灾害频发等问题。因此,氮素在该区域环境中的循环过程,更加值得人们关注。
本论文以环境脆弱的黄土高原中南部地区作为研究区域,选取该地区不同类型的水体作为主要研究对象。通过分析雨水、地下水和河水硝酸盐氮、氧同位素、水中溶解态无机氮浓度、悬浮物有机氮同位素等地球化学指标,对我国黄土高原中南部水体循环过程中氮同位素效应进行了初步研究,得到以下主要结论:
1.通过比较不同样品,不同样品浓度,不同前处理方法处理样品后得到的δ15N值,对离子交换提取水体硝酸盐氮同位素样品的处理方法进行了改进,改进后的方法具有以下几点优势:①节省样品处理过程中的消耗品(Ag2O),从而达到节省成本的目的;②减少样品处理过程中交叉污染的可能性;③简化样品处理过程,节省工作时间,提高实验效率;④保证了处理后的样品同位素测试结果的精度。改进后的方法更适合天然水样的硝酸盐氮同位素测试样品的处理。
2.西安地区现代降水氮同位素组成的研究结果表明,冷季节(11月到次年5月)雨水δ15N-NO3-值相对于暖季节(6月到10月)偏高。造成该现象的主要原因归结于以下几点:①局地季节性N素来源的变化,例如,暖季农田使用化肥量增加,冷季城市供暖造成化石燃料使用增多,可能会影响雨水δ15N-NO3-值变化,而长尺度气团来源的变化不是造成雨水δ15N-NO3-值变化的主要因素。②大气中SO2浓度和雨水δ15N-NO3-值的负相关性,可能反映了NOx在不同的气象污染物和气象因子条件下,发生了不同的氧化反应,从而造成雨水同位素值的变化。在冷季节,雨水δ15N-NO3-值和温度明显的负相关性表明在NO2、NO3和N2O5的平衡反应中,氧化态更高的物质进入雨水后,使得雨水δ15N值偏正。③在冬季干旱少雨的中国西北地区,雨水量变化导致的稀释作用也是降水中δ15N-NO3-值波动的原因之一。
3.西安市中心区域人类活动较频繁,受人类活动影响较大,因此该区域地下水具有较高的NO3-浓度。而在城郊接合区及农村地区,由于受农业活动和人类活动双重影响,该区域NO3-浓度相对较低。地下水中NO3-/Cl-摩尔比值和Cl-浓度的变化,暗示远离西安市区的地下水主要受农业化肥的影响,西安市中心区地下水NO3-含量主要受城市污水影响,而城郊结合区的影响因素为非单一源。同时,地下水硝酸盐δ15N-NO3-和δ18O-NO3-值也证明了该结果。西安市中心区域地下水硝酸盐同位素比值主要分布于城市污水和粪肥端元区,而农村地区地下水硝酸盐来源可能包括铵肥、土壤有机氮、城市污水及粪肥。通过地下水硝酸盐δ18O-NO3-值分布特征发现,西安市地下水可能发生了明显的硝化作用,但是反硝化作用在该地区并不明显。同时,研究结果显示:西安市区地下水硝酸盐δ15N-NO3-值和人口密度呈明显的正相关性,说明人类活动会对地下水水质造成严重影响。
4.黄土高原小流域阎子川河水δ15N-NO3值、悬浮物δ15Norg沿河流从上游至下游呈现明显季节变化。河水δ15N-NO3-值在丰水期(8月份)和枯水期(5月份)表现出的差异,记录了水土流失过程中进入水体N素物质发生的改变。同时,河流悬浮物有机氮同位素变化,暗示了该流域在丰水期(8月份)发生了较为严重的水土流失过程。在丰水期和枯水期,小流域N循环和水土流失过程受降雨、土地利用类型和植被类型影响,而同位素信号,能够帮助研究者分析判断N素在不同环境中的转化过程。
通过本论文的研究工作,我们对黄土高原城市区的雨水、地下水中硝酸盐氮的来源及循环转化机制有了更加深入的了解,对黄土高原小流域水土流失过程中氮素物质的迁移过程有了进一步的认识,为以后深入开展黄土高原生态环境氮循环研究奠定了基础。