多孔材料最早研究在20世纪初,是一种发展迅速的材料。由于具有比表面积大、密度低、孔结构可调节以及多样的拓扑结构和化学组成等优点,使得多孔材料在过滤、渗透、催化、电化学过程以及气体储存和分离等方面有着广泛的应用。目前,最备受关注的环境问题之一是全球变暖,而工业上和生活上过量排放的二氧化碳气体正是导致全球变暖的元凶。为了有效解决这一大焦点问题,可以寻找恰当的多孔材料来储存和分离二氧化碳气体。另外,稀有气体由于其低沸点、低熔点以及非常稳定的特点,使得其在化学工业、医疗科学等方面应用广泛。但是,由于稀有气体的含量在地球上本身含量低,并且生产过程中稀有气体的储存分离也是需要投入大量的资源和精力,导致稀有气体价格更加昂贵。利用多孔材料吸附和分离稀有气体是一个能降低稀有气体价格的办法。在本论文,运用理论模拟手段研究了最新报道的手性共价有机骨架和碳化硅共价有机骨架,预测了新材料对常见气体以及稀有气体的吸附和分离性能,具体内容如下:（1）选择最新合成且新颖的系列手性共价有机骨架（CCOF）为研究体系,探索和预测在气体吸附和分离方面的可能性。我们运用巨正则蒙特卡洛模拟（GCMC）和密度泛函理论（DFT）等方法探究了CCOF的CO₂,CH₄,N₂,H₂单组分气体吸附以及CH₄/H₂,,CH₄/N₂,CO₂/N₂,CO₂/CH₄和CO₂/H₂的二元气体选择性。由于CCOF6有恰当狭窄的孔径和较大的CCOF6与CO₂间的电荷转移,所以CCOF6这种骨架在低压下有CO₂优先吸附位点。因此,与其他CCOF材料以及经典骨架相比,我们发现CCOF6是一种很有潜力的CO₂吸附和分离材料。（2）我们以最新报道的碳化硅共价有机骨架为研究体系,探索了这种材料在稀有气体的吸附与分离方面的应用潜力。这种骨架是三层穿插结构,名为LZU-111。运用巨正则蒙特卡洛模拟稀有气体在LZU-111上的吸附以及氙对氪、氙对氩的分离。该材料对稀有气体的吸附量从氩、氪、氙、氡依次增大。并且,研究了温度对LZU-111吸附稀有气体的影响。发现,温度越高,稀有气体吸附量越小。此外,我们改变LZU-111原始的三层穿插结构,将三层穿插结构调整为二层穿插结构即LZU-111-2c和单层结构即LZU-111-1c。在这三种层次的结构中,对比各结构对稀有气体的吸附和分离。发现,三层穿插结构LZU-111更容易吸附质量大的稀有气体,并且Xe/Ar、Xe/Kr的选择性也高。