电极／电解液界面性质（SEI膜）决定了锂离子电池的安全性能、自放电、低温性能、库仑效率、循环性能和不可逆容量，对整个锂离子电池的性能都有重要影响。因此，选择适当的电解液，保证电解液各组分与Li⁺在电极／电解液界面形成性能优良的SEI膜是目前人们研究的一个热点。 本论文采用量子化学原理通过化合物的结构计算其物理化学性质，设计了两种成膜添加剂（VA、CMA）。前线轨道在很大程度上反应了分子物理化学性质。分子最低空轨道（LUMO）能量越低，还原性越强。成膜添加剂VA、CMA与EC、PC、DMC和DEC相比，具有较低的LUMO能量，因此更具有还原性。 对于EC基电解液，加入成膜添加剂VA、CMA后，MCMB电极的比容量和循环性能均得到改善；EIS结果表明，加入VA、CMA后电池阻抗明显降低；SEM、FTIR研究表明VA、CMA在电池的循环过程中参与了SEI膜的形成，且SEI膜组分中导锂性能较差的RCO₃Li和ROLi含量降低，因此降低了SEI膜界面阻抗。添加剂的加入对LiCoO₂电极的性能也有一定的改善，电池的比容量和充放电效率均得到提高。 对于PC基电解液，加入一定量的成膜添加剂VA、CMA后，PC分子的共插得到抑制，MCMB电极的循环性能得到改善。循环伏安研究表明，添加剂VA、CMA在1V左右发生还原分解，还原产物生成覆盖在MCMB电极表面的SEI膜，从而阻止了PC分子发生共插。