功能化石墨烯-聚乙烯复合材料包装薄膜的迁移研究及安全评估

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石墨烯由于独特的二维结构和优异的性能特点,其与聚合物复合而成薄膜,在包装领域很有研究价值和应用前景。本文以石墨烯-低密度聚乙烯复合薄膜和功能化石墨烯-低密度聚乙烯复合薄膜为研究对象,对比研究了两种复合薄膜的各项性能,探讨了复合薄膜中石墨烯释放途径和释放机制,对复合薄膜中粘合剂的潜在迁移物进行迁移研究和安全评估。将硅烷偶联剂KH-560接枝到氧化石墨烯(GO)上制得功能化氧化石墨烯(FGO),通过水合肼还原得到功能化石墨烯(FG),最后将FG和石墨烯(G)分别与低密度聚乙烯(LDPE)熔融共混后中空吹塑成FG-LDPE复合薄膜和G-LDPE复合薄膜。对样品结构、形貌和性能等多方面进行表征,结果显示,KH-560成功接枝到FG上;FG无序度增加,FG的层间距比G增加约80%;FG在LDPE中分散均匀,团聚较少;G对复合薄膜光学性能和阻隔性能的增强效果优于FG;而FG对复合薄膜热性能和机械性能的改善明显优于G。探究了含有1.5%石墨烯的G-LDPE复合薄膜中石墨烯在不同温度时间条件下向三种食品模拟物中的释放。采用一种简单快速的分光光度法测定释放出的石墨烯浓度,同时使用透射电镜(TEM)和纳米粒度仪表征释放出的石墨烯形态和尺寸。结果表明,石墨烯的释放行为主要发生在复合薄膜表面和横截面而不是复合薄膜内部的迁移扩散。同时研究了横截面、乙醇浓度、温度和时间等因素对石墨烯释放的影响。在所有释放实验中,石墨烯在食品模拟物中的最大释放量为1.6mg/kg。制备了具有LDPE薄膜-聚氨酯粘合剂-LDPE薄膜结构的双层复合薄膜,研究了温度、时间、横截面积和纳米材料(G和FG)的添加对复合薄膜中化合物迁移的影响。采用GC-MS结合NIST谱库检索鉴定了复合薄膜粘合剂中的六种潜在迁移物(2,4-TDI,KH-560,2,4-DTBP,DMPA,4,4’-MDI和AO2246)。结果表明,有三种化合物(KH-560,2,4-DTBP,DMPA)迁移到异辛烷中,温度是影响迁移行为的最重要因素。化合物可能已扩散到基材(LDPE薄膜)中,并透过基材而不仅是从横截面迁移到异辛烷。两种纳米材料由于团聚对化合物迁移的影响也不明显。此外,采用毒理学关注阈值(TTC)法对化合物进行了安全评估。在高温情况下,无溶剂型粘合剂中KH-560和DMPA的EDI超过TTC推荐的安全阈值,而溶剂型粘合剂中化合物的EDI都未超过安全阈值。因此,建议生产商优化粘合剂配方以满足安全需求。
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