纳米Al-KIT-1介孔分子筛的合成、表征和催化性质

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hnfengzhong
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KIT-1是一种具有蠕虫状孔道的介孔分子筛,具有高比表面积和均一的孔道尺寸。相比于MCM-41的一维孔道,其孔道彼此三维交错,有利于反应物和产物的扩散。纳米介孔KIT-1分子筛以其高比表面积,可控的均一孔道尺寸等特点在催化,吸附、分离、色层分析、化学传感器和生物医学方面的有潜在应用价值。介孔分子筛的形成机理是研究热点之一,已提出的机理包括液晶模板机理与协同作用机理等。本论文采用紫外拉曼光谱(UV-Raman),并结合X射线衍射(XRD),透射电镜(TEM)等表征手段,在分子水平上研究了介孔分子筛的形成过程,以及表面活性剂,硅物种及盐的短程相互作用。表面活性剂在整个合成过程中的拉曼谱峰变化支持了有机和无机物种的协同相互作用。加入盐EDTANa4导致EDTA4-与硅物种及表面活性剂分子极性头的强相互作用,从分子水平上进一步解释了盐效应作用机理。对含铝纳米KIT-1的形貌和结构控制,酸性质和催化性能进行了系统研究。考察了加碱源顺序和碱的种类对分子筛形貌的影响。结果表明稳定pH值对纳米球的形成至关重要。具有缓冲pH值作用的碱源有利于纳米Al-KIT-1的合成,而强碱经过二次pH调解也可以形成纳米球。随着Si/Al比的降低,纳米球的尺寸分布更宽,孔的比表面积及孔径都有所降低,酸强度及酸量增加。异丙苯为强酸催化反应,转化率顺序样品酸强度和酸量的顺序一致。1,3,5-异丙苯催化裂化反应为弱酸催化反应,所有样品都显示出很高的催化活性。含铝量高的样品由于具有强酸中心,其产物的裂解程度较深。以上结果为含铝纳米KIT-1分子筛的合成与应用提供了有价值的信息。
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