金属有机骨架材料的等离子体制备及性能研究

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随着社会的发展和经济的快速增长,印染、纺织、皮革、造纸及其它化工行业的迅速发展,水污染问题日益严重,水处理成为亟待解决的社会问题。吸附法能够简单快速低耗的进行污水处理,因此寻找一种简单、有效、反应迅速的吸附剂具有重要的意义。同时,化学降解法能够去除废水中的污染物,可以避免二次污染,且反应迅速。高效的催化剂的使用,能够快速实现污染物的降解。金属有机骨架作为一种新型的纳米材料,是通过金属离子或者金属团簇与有机配体进行自组装形成配位键而合成的无机-有机杂化材料。作为一种多孔纳米材料,因其具有独特的孔道结构以及活性点位、可控制合成等特点,被广泛研究和应用。同时由于金属有机骨架结构和功能的多样性,其在吸附以及催化反应等领域表现出优越的性能。但在金属有机骨架的合成和应用方面,还需要不断的开发探究。本文首次将等离子体制备法应用到金属有机骨架的制备中,高效地完成了Fe金属有机骨架的制备。通过改变制备过程中的放电电压、放电时间、反应物浓度、反应物配比等条件,进行了Fe金属有机骨架对甲基橙溶液吸附以及芬顿降解性能的研究。采用介质阻挡放电低温等离子体合成Fe金属有机骨架。在等离子体制备过程中,等离子体介质阻挡放电形成微放电通道,微放电通道处形成高温高压,促进晶核的形成及成长。通过diamond进行了Fe金属有机骨架的XRD数据模拟,并与样品的XRD表征结果进行对比,表明等离子体法成功地制备了Fe金属有机骨架。通过SEM表征,发现材料呈现规则的菱形。BET数据表明了样品中孔道的存在。将制得的Fe金属有机骨架用于甲基橙模拟废水的吸附,在反应物浓度为10 mg/mL,电压为18 kV,放电时间为80 min,对苯二甲酸:六水合三氯化铁=1:1的条件下制得的Fe金属有机骨架的吸附性能最佳,其吸附量达到750 mg/g。同时完成了Fe金属有机骨架的吸附等温线和吸附动力学的研究。FT-IR图谱证明材料有效地完成了对甲基橙的吸附。Zeta电位测试结果显示材料表面呈现正电性,且与阴离子染料甲基橙发生静电相互作用。通过表征数据的分析,探究Fe金属有机骨架对甲基橙的吸附过程,发现材料的孔道结构以及静电作用在吸附作用中发挥着主要的作用。将等离子体法制得的Fe金属有机骨架用于芬顿降解甲基橙模拟废水。在放电电压为18 kV,放电时间为100 min,反应物浓度为14 mg/mL,对苯二甲酸比六水合氯化铁为1:5的条件下制得的Fe金属有机骨架的芬顿性能最佳,能够在40 min内迅速完成甲基橙84%浓度降解。SEM图谱的分析,发现不同制备条件下颗粒团聚现象程度的不同。FT-IR的分析,材料对甲基橙的聚集能力能够有效地加速反应。EDS分析表明了材料中Fe元素的含量有利于催化性能的提高。随着催化剂浓度的增加和pH的增加,甲基橙降解速率显著提高;随着甲基橙初始浓度的增加,甲基橙降解速率会下降。双氧水浓度的增加,降解速率提高。但过量的双氧水的加入,反而会抑制反应的发生,降低反应速率。
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