多金属氧酸盐复合催化剂的设计合成及在催化氧化脱硫反应中的性能研究

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随着环境污染的日益严重,为了减少环境污染以适应日益严格的环境法规,燃料油的深度脱硫已经引起了广泛关注。虽然传统的催化加氢脱硫(HDS)能有效地除去燃料油中的硫化物、二硫化物等无环硫,但是对于二苯并噻吩(DBT)及其衍生物等含硫化合物的除去效果特别低。为了达到深度脱硫,HDS常常需要较为苛刻的脱硫条件,致使实际应用中的操作费用较高。因此,非常必要发展一种在温和条件下深度脱硫获得低含硫的清洁燃料的方法。氧化结合萃取的脱硫方法被认为是在温和条件下达到深度脱硫的最有前景的方法之一。在氧化脱硫过程中,过氧化氢是价格便宜、无污染、无腐蚀性的氧化剂。因此,寻求一种能在温和的条件下用过氧化氢作为氧化剂达到深度氧化脱硫的工艺在工业上具有重大意义。膜催化剂由于具有易制备、不腐蚀设备、不污染环境,易从反应混合物中分离出来等优势已经引起了广泛关注。因此,研究一种在温和条件下,具有高活性高效率的膜催化剂用于氧化脱硫是十分重要的。本文设计合成了多金属氧酸盐的膜催化剂,用过氧化氢作为氧化剂,对模型燃料油中的DBT进行了在脱硫反应中催化氧化性能的研究。在这种膜催化体系中,实现了在温和条件下深度脱硫的目的,同时膜催化剂可以重复使用。1.设计合成了多金属氧酸盐的膜催化剂:[C16H33N(CHMoO(O2)2}4]/agarose(C166PMo(O2)2/agarose)[C16H33N(CH3)3]3[PO4{MoO(O2)2}4]/poly(N-isopropylacrylamide)(C16PMo(O2)2/PNI PAAm),并对其进行了IR、UV-vis、SEM、EDS、XPS等方法进行表征。2.从过氧化氢与硫的摩尔比、反应的时间、C16PMo(O2)2在琼脂糖上的负载量、催化剂的用量、底物的浓度、催化剂的重复性等因素对C16PMo(O2)2催化氧化DBT的性能进行了研究。3.从不同的脱硫体系、过氧化氢与硫的摩尔比、反应的时间、催化剂的用量、底物的浓度、催化剂的重复性等因素对C16PMo(O2)2/PNIPAAm催化氧化DBT的性能进行了研究。4.根据相关文献及实验推测实验机理。
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