负载纳米金催化多聚甲醛为羰基、甲基源的n-甲酰化和n-甲基化反应研究

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hygensos
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
N-甲酰胺和N-甲基胺是重要的有机化工中间体,开发绿色、高效的M甲酰胺和N-甲基胺合成催化体系具有重要的学术意义和潜在的应用价值。本论文制备了简单的负载纳米金催化剂,实现了以多聚甲醛为羰基和甲基源的胺类化合物N-甲酰化反应和N-甲基化反应。主要内容和结论如下:  1.使用共沉淀方法制备了简单、高效的Au/Al2O3催化剂并应用于胺和多聚甲醛反应合成N-甲酰胺。表征发现,金纳米粒子高度分散于氧化铝载体,金纳米粒子的平均粒径为2.5 nm。该催化剂对胺-多聚甲醛的氧化羰化制备N-甲酰胺展现出优异的催化活性和化学选择性。例如,吗啡啉与多聚甲醛可以在常温、常压(1 atm O2)和水溶液中反应生成N-甲酰吗啉,收率高达97%。催化剂重复使用五次没有观察到明显的失活现象。  2.进一步研究表明,当反应在氩气条件下进行时,胺和多聚甲醛可以在负载纳米金催化剂存在下实现以甲醛和水为氢源的N-甲基化反应。优化条件下N-甲基胺的收率可以达到99%。通过系统的同位素示踪实验研究了反应的机理,证明水作为共同氢源参与了还原胺化反应。
其他文献
目前,关于无机-有机杂化材料的合成研究多集中在以下五个体系,即(1)以有机胺为模板的微孔化合物的合成;(2)以MCM-41为代表的介孔分子筛的合成;(3)生物矿化材料的仿生合成;(4)
有机共轭分子和高分子由于其具有柔性、易修饰、易加工、低成本等特性,受到人们的广泛关注。目前,设计合成具有特定功能或高性能的有机共轭分子和高分子仍是有机半导体材料领域
纳米粒子可以有效地提高聚合物共混体系的相容性以及性能,吸引了大量科学和应用方面的兴趣。在各种不同形状的纳米粒子中,纳米棒由于其在取向有序和位置有序方面巨大的潜在应用
该文采用密度泛函理论B3LYP方法,在6-31++G基组水平研究水合甘氨酸复合体,分别对一水合甘氨酸(1W-G)、二水合甘氨酸(2W-G)、三水合甘氨酸(3W-G)、四水合甘氨酸(4W-G)、五水合
化学修饰电极作为一种强有力的分析手段,它将分离,富集和测定三者合而为一,在提高选择性和灵敏度方面具有独特的优越性.它不仅极大推动分析科学和技术的发展,而且在生命科学
该论文涉及利用超声化学的方法,开发出新颖制备氧化物纳米晶体的合成路线.重点选择氧化锆,氧化铝及钛酸锶三个体系,借助超声辅助的液相沉淀方法制备水合氧化物胶体粒子,通过
纳米材料是指在三维空间中至少有一维处在纳米尺度范围(1~100nm)或由他们作为基本单元构成的材料。所谓基本单元包括零维的纳米粒子、一维的纳米线及二维的纳米薄膜。由这些纳
请下载后查看,本文暂不支持在线获取查看简介。 Please download to view, this article does not support online access to view profile.
期刊
稻壳是稻谷加工中的副产品,约占稻谷重量的20﹪,世界粮农组织在1995年公布的信息中,在发展中国家,每年产生5亿吨稻壳,仅有1亿吨得以利用.在大量稻壳剩余的同时,由于稻壳中的硅
由于富勒烯金属包合物和碳纳米管具有独特的结构、性质和广阔的应用前景,它们是近十年来当代化学、物理学和材料科学研究的热点.该文对富勒金属包合物和碳纳米管这两种材料的