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随着人类与科技的发展,全球对于能源的需求越来越大。化石能源作为人类发展的主要能源,其不可再生以及使用所带来的环境污染问题。因此人们急需开发可再生能源来实现经济发展和生态环境的保护。太阳能具有清洁、可再生、储量巨大等特点,对于其有效的开发与利用一直深受全球的重视。太阳能电池作为一种直接高效利用太阳能的方式被广泛研究与应用。目前,商业化的太阳能电池主要是以晶硅太阳能电池为主,然而由于晶硅材料的脆性、制备工艺的复杂以及组件质量重等因素,限制其在可穿戴设备、智能设备等领域的应用。钙钛矿太阳能电池（perovskite solar cells,PSCs）,因钙钛矿材料具有优异的光电性能、可溶液加工以及柔性化等特性,是一种非常有潜力的下一代光伏技术。目前基于有机-无机杂化PSCs认证效率已经达到了25.7%,其效率基本与晶硅太阳能电池持平。但是,有机-无机杂化PSCs要实现商业化仍然面临着巨大的挑战,因为有机-无机杂化钙钛矿材料中的有机组分易分解或挥发,以及金属电极会发生离子迁移,这些严重导致了器件稳定性的降低。Cs+离子完全取代有机阳离子组成的全无机钙钛矿材料（CsPbX3,X=I,Br,Cl）展现出优越的热稳定性,而碳材料作为PSCs的电极可进一步降低器件的成本以及解决金属电极导致器件衰退的问题,因为碳电极化学稳定、成本低以及制备工艺简单。因此,全无机碳基钙钛矿太阳能电池（carbon-based perovskite solar cells,C-PSCs）逐渐引起人们的关注。然而,当前全无机C-PSCs要相对落后于有机-无机杂化PSCs。本文为了提高全无机C-PSCs的光伏性能,主要是围绕提高全无机钙钛矿薄膜的质量和优化器件的界面两个方向进行研究与探索,具体是从全无钙钛矿薄膜表面缺陷钝化、钙钛矿晶体生长调控、前驱体溶液特性以及钙钛矿薄膜与碳电极间界面优化几个途径进行改善与调控,相关的研究内容以及结果如下:（1）为了改善CsPbI3薄膜质量,通过后处理工艺引入4,4’-二甲氧基三苯基氯（4,4’-dimethoxytriphenylmethyl chlide,DMT-Cl）对CsPbI3薄膜表面进行修饰。发现DMT-Cl不仅可以钝化CsPbI3薄膜表面缺陷,而且Cl掺杂进薄膜里诱导了CsPbI3晶体的二次生长,消除薄膜表面的针孔并促进了晶体的生长获得大尺寸晶粒,同时系统研究了DMT-Cl对器件性能的影响。最终基于2 mg/m L DMT-Cl后处理的CsPbI3 C-PSCs效率从9.05%提高至10.08%,Voc提高至0.96 V,且将器件置于室温、RH 10-20%环境下,存储～600小时,其效率依然可以保持初始效率的60%,显著提高了器件的存储稳定。（2）添加剂与反溶剂工程已经被证实可以有效提高钙钛矿薄膜质量。因此,我们提出一种协同方法,将添加剂Pb（SCN）2溶解在乙酸乙酯（EA）反溶剂中来协同调控CsPbI2Br薄膜的生长。其中添加剂Pb（SCN）2中SCN-可以促进晶体的生长,EA能有效带走残留的前驱体溶剂,促进溶质的扩散与形核的产生。CsPbI2Br薄膜生长经Pb（SCN）2与EA的协同调控后,获得了大尺寸晶粒、致密的薄膜形貌。而且Pb（SCN）2热分解后产生的Pb S,进一步钝化了CsPbI2Br薄膜表面缺陷。未经EA反溶剂或Pb（SCN）2与EA协同法制备的CsPbI2Br C-PSCs效率只有8.99%,EA反溶剂制备的器件效率提升到10.43%,而经Pb（SCN）2与EA协同法制备的器件效率获得11.74%。（3）钙钛矿前驱体溶液的性质与薄膜的质量存在紧密的联系,为此在CsPbI2Br前躯体溶液中引入添加剂噻吩二甲酸（T2AC）,通过控制T2AC加入的量来调控其溶液的性质,发现T2AC可以促进CsPbI2Br前躯体溶液形成复杂的Pb X3-、Pb X42-卤化铅配合物,并降低其溶液中胶体粒径大小,促进CsPbI2Br均匀成核。其次T2AC由于-COOH、S基团与Pb2+产生相互作用,可调控CsPbI2Br晶体的生长。在优化T2AC加入的比例的基础上,基于0.3%T2AC CsPbI2Br前驱体溶液制备的钙钛矿薄膜,获得了大尺寸晶粒且一致性好、缺陷密度低的高质量钙钛矿薄膜,而器件效率从10.92%提高至13.62%,Voc达到1.26 V。（4）设计合成了一种非对称的D-A型的有机小分子材料基于苯甲酸（benzoic acid）为受体单元,4,4’-二甲氧基三苯胺（4,4’-dimethoxytriphenylamine）为给体单元,简称为MPA-BA。通过MPA-BA作为CsPbI2Br C-PSCs的空穴传输层（HTL）来改善CsPbI2Br与碳电极间的界面问题。降低了CsPbI2Br薄膜与碳电极间的能级势垒,且MPA-BA分子末端的-COOH和-OCH3基团有效钝化CsPbI2Br表面缺陷,从而提高空穴载流子的传输效率、降低载流子的复合以及能量损耗。基于MPA-BA空穴传输层的CsPbI2Br C-PSCs最高效率达到了14.51%,当MPA-BA HTL的厚度进一步增厚后,器件的效率依然可以达到13.48%,Voc甚至达到了1.28 V。