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层状的α-磷酸锆(ZrP)因其层板稳定、结构与活性位点易于设计等特性及潜在的应用价值受到了人们的普遍关注。传统认为α-ZrP导电性能较差,一直未被用于电化学检测研究。α-ZrP剥层处理后,可以充分暴露层板间的活性基团,大大提高了ZrP的反应活性;同时,薄层ZrP具有离子交换性能,对金属离子具有较强的吸附性能,尤其对Pb2+表现出了优异的选择性。在DFT理论计算的辅助下,将非导电的薄层ZrP用作电极修饰材料进行金属离子的电化学检测时,有助于探讨修饰材料的吸附性能与电化学响应的关系,可以揭示修饰材料增强电化学响应的本质。
此外,α-ZrP结构中的-OH易与有机胺络合,而聚苯胺(PANI)纳米结构具有丰富的功能基团,将α-ZrP与PANI复合时可保留甚至增强两种材料的特点。此无机-有机复合材料在处理水中有机污染物时能充分发挥两种材料的协同作用,增强对有机污染物的吸附能力。
本论文研究了ZrP类材料(PANI/α-ZrP复合材料、剥离后单层ZrP、多层α-ZrP)用于去除水中阴离子类有机染料以及科学的揭示电极修饰材料与增强响应信号之间的相关性,主要包括以下内容:
第一章综述了α-ZrP层状材料的发展历史、结构特点以及应用研究等;同时介绍了水中有机染料及重金属的危害及处理办法;阐述了本论文的选题思路和研究内容。
第二章具体研究了PANI/α-ZrP复合材料对水中有机染料的去除,包括不同吸附性能的复合材料的制备、表征;该复合材料对多种有机染料,如甲基橙、亚甲基蓝、刚果红等吸附去除过程中pH的影响,吸附动力学和吸附热力学过程。结果表明,该有机-无机复合材料对有机染料污染物表现出了较强的吸附性能。
第三章论述了在DFT理论计算的辅助下,ZrP修饰电极对水中金属离子Pb2+的选择性检测,研究了电极修饰材料的选择性吸附性能与电极选择性响应信号之间的关联性;同时,考察了多层ZrP与单层ZrP修饰电极对Pb2+的响应,进一步研究了修饰材料的吸-脱附性能与电极响应信号之间的关联性。
最后对全文进行了总结,提出论文创新点,同时对下一步工作进行了展望。