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头孢氨苄(CFX)是第一代头孢菌素类抗生素,属于β-内酰胺类抗菌素,广泛应用于呼吸道感染、尿道感染、前列腺炎、皮肤和软组织感染等疾病的治疗。但研究表明:长期暴露于β-内酰胺类抗菌药物可引起敏感个体的过敏和有毒副反应,并促进细菌耐药性的传播,对公众健康造成潜在的威胁。因此,如何从复杂体系中有效识别和分离痕量头孢菌素类抗生素残留是一个亟待解决的问题。
分子印迹聚合物是通过分子印迹技术合成的对特定目标分子(模板分子)及其结构类似物具有特异性识别和选择性吸附的聚合物,广泛应用于固相萃取、色谱分离、传感器、抗体-受体模拟等领域。传统分子印迹聚合物的制备方法有很多缺点,如印迹空穴包埋过深、吸附容量小、传质速率慢和识别效率低等。表面分子印迹技术的提出和发展有效地克服了这些缺点,并且益于模板分子的完全去除,以及对目标分子具有良好的亲和性。
原子转移自由基聚合方法用于聚合物的合成与设计具有很多优点:如可预测的分子量、特定的功能性、分子量分布窄,以及有多种引发剂、催化剂和单体可供选择,反应条件温和,能够在室温条件下发生聚合反应,适用于制备分子印迹聚合物。本论文选取头孢氨苄为模板分子,酵母菌为基质材料,结合原子转移自由基技术制备一系列表面分子印迹聚合物,并研究其对目标分子的吸附分离行为与选择识别能力。
详细内容如下:
首先,以头孢氨苄为模板分子,酵母菌为基质材料,甲基丙烯酸为功能单体,乙二醇双甲基丙烯酸酯为交联单体,CuCl为催化剂,N,N,N,N,N-五甲基二乙烯三胺为配位剂,在甲醇/水的混合溶液中通过表面引发原子转移自由基聚合法,制备表面分子印迹聚合物。研究表明印迹聚合物对头孢氨苄的吸附过程为Freundlich多分子层吸附,动力学特性符合准二级动力学方程描述,化学过程是吸附头孢氨苄过程的决速步,印迹聚合物对头孢氨苄具有很好的选择识别性。
其次,利用壳聚糖将γ-Fe2O3包覆在酵母菌表面制备得磁性酵母菌,随后进行表面固定ATRP引发剂,进一步通过表面引发原子转移自由基聚合,在磁性酵母菌表面接枝薄层分子印迹聚合物。采用红外光谱、扫描电镜、元素分析、饱和磁化强度测定仪等现代分析仪器对印迹聚合物进行表征。以紫外分光光度计和高效液相色谱仪为检测手段,对头孢氨苄的吸附等温线、动力学和选择性进行了研究。结果表明制备的球形磁性表面印迹聚合物具有良好的热稳定性,展示出优异的超顺磁性,对模板分子表现出良好的选择识别性。
最后,以头孢氨苄为模板分子,丙烯酰胺为功能单体,异丙基丙烯酰胺为温敏单体,乙二醇二甲基丙烯酸酯为交联单体,N, N, N,N,N-五甲基二乙烯三胺为配位剂,CuCl2为催化剂,抗坏血酸为还原剂,利用表面引发电子转移原子转移自由基聚合法制备出酵母菌表面温敏型分子印迹聚合物。研究表明制得的温敏型印迹聚合物显示出较好的温度响应性,对模板分子表现出高的选择性。