Si-FeOOH的制备及其催化臭氧化降解水中有机物的研究——以硝基苯和布洛芬为例

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利用催化臭氧化技术处理水中难降解有机物,具有处理效果好,矿化程度高等特点。其中,催化剂的选择对该技术的应用至关重要。因此,本论文意在制备出一种高效耐用,金属离子溶出少,沉降性能优良的催化剂应用于催化臭氧化技术中,从而能够有效地用于处理水中的难降解有机物。  本文分别采用水热法和共沉淀法对硅羟基氧化铁(Si-FeOOH)进行了制备,并通过 X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、傅里叶红外光谱分析(FTIR)及比表面积测定(BET)等多种表征手段对Si-FeOOH进行表征分析,同时对其在催化臭氧化降解硝基苯反应中的催化活性进行了初步探讨,然后通过原子吸收法对二者溶出的Fe3+进行了测定,发现两种方法制备的Si-FeOOH的Fe3+溶出量差别不大。通过综合分析,确定共沉淀法作为本试验中Si-FeOOH的制备方法。  对共沉淀法制备Si-FeOOH的制备条件进行了研究,确定了Si-FeOOH的最佳制备条件,即 Si/Fe=0.33,活化温度为70℃及干燥温度为105℃,且此时Si-FeOOH的Fe3+溶出量远低于羟基氧化铁(FeOOH)在相同制备条件下的Fe3+溶出量,说明硅的掺入有效地控制了Fe3+的溶出,同时对FeOOH和Si-FeOOH的沉降性能进行了比较,Si-FeOOH的沉降性能优于 FeOOH的沉降性能,且Si-FeOOH具有良好的重复使用性能。  以硝基苯和布洛芬为代表性有机物对反应体系中的影响因素进行了考察,当反应体系处于中性条件时,Si-FeOOH对硝基苯和布洛芬的催化臭氧化降解效果最好,碱性条件下次之,而在酸性条件下的降解效果最差,且在催化臭氧化反应中对硝基苯和布洛芬的矿化程度也远远高于单独臭氧化对二者的矿化程度。天然水体中存在的各种无机阴离子,如Cl-、CO32-、SO42-、PO43-、HCO3-和NO3-等对Si-FeOOH催化臭氧化降解硝基苯均能产生不同程度的影响,其中Cl-、CO32-、SO42-和PO43-对该降解反应能够产生抑制作用,其中PO43-的抑制作用最为强烈,HCO3-则能够产生低浓度促进,高浓度抑制的作用,而 NO3-几乎不产生影响。对Si-FeOOH催化臭氧化降解硝基苯的反应机理进行了初步探讨,得出了该降解反应遵循羟基自由基机理的结论。
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