水中药物及个人护理用品的深度处理研究

来源 :江南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:langjitianya198411
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水体中的新兴污染物——药物及个人护理用品(PPCPs)的频繁检出引起了社会的关注。常规处理工艺对这类物质的去除效果不理想,鉴此本文针对水体中PPCPs的污染状况,采用臭氧(O3)、生物活性炭(BAC)及其联用工艺(O3-BAC)对目标物咖啡因(Caf)、安替比林(Phe)和氨基比林(Pyr)进行了处理研究。主要研究内容包括动力学模型建立、降解途径推测、影响因素研究及工艺条件优化。主要研究结果如下:(1)均相反应条件下,Caf的臭氧氧化降解符合二级反应动力学模型R时,臭氧投加量的增加和体系pH当Caf的初始浓度为0.155mM0值的升高均有利于Caf的去除,臭氧投加量从0.063mM增加至0.167mM时,反应速率常数kR由13.55M-1s-1增加至22.54M-1s-1;pH从3.0上升至10.0时,kR由8.73M-1s-1增加至49.94M-1s-1。碳酸氢根(HCO3-)的投加对Caf有负面影响,随投加量的增加(0.823.28mM),kR从19.72M-1s-1(0.82mM)下降至9.73M-1s-1(3.28mM)。通过UPLC-TOF-MS分析推测Caf存在7种可能的臭氧降解副产物,降解过程主要通过Caf嘌呤环N7位上脱甲基反应,C8位上由于自由基攻击导致的羰基化反应,C8=N9上臭氧分子和水分子加成反应导致嘌呤环的破坏、进而导致C4=C5断裂途径来实现。(2)非均相反应条件下,Phe和Pyr的臭氧氧化降解均符合拟一级反应动力学模型Phe和Pyr的初始浓度分别为0.160mM和0.158mM时,随温度的升高,Phe和Pyr的降解速率常数kobs均呈先增后减趋势,在20℃时分别达到最大值9.653×10-3s-1(Phe)和1.756×10-2s-1(Pyr);pH值的增加会导致Phe和Pyr的kobs均下降,Phe的kobs从1.413×10-2s-1(pH3.0)下降至5.532×10-3s-1(pH11.0),Pyr的kobs从2.010×10-2s-1(pH5.0)下降至9.094×10-3s-1(pH11.0);体系中不同阴离子的投加对Phe和Pyr的降解效果影响差异显著,除硝酸根(NO3-)的投加具促进作用外,碳酸氢根(HCO3-),硫酸根(SO42-),氯离子(Cl-)的存在均会对Phe和Pyr的降解产生不利影响,影响次序为:HCO3->Cl->SO42-;过氧化氢(H2O2)的投加对臭氧去除Phe和Pyr均具低促高抑的效果,液相臭氧浓度为0.167mM,H2O2浓度为0.135mM时,H2O2促进效果最佳。通过UPLC-TOF-MS进行副产物分析,Phe存在10种降解产物,降解过程主要通过Phe吡唑环上N2位上脱苯基以及该健位的羟基化;亲电进攻导致C4=C5双键的断开使吡唑环直链化、进而空间位阻的解除使C3-N2健的断开;C4位羟基化及其和甲草酰胺类副产物的脱水缩合来实现;Pyr有14种降解产物,Pyr的降解过程主要通过Pyr吡唑环上C4=C5的双键断开导致的吡唑环直链化以及二甲基氨基上的甲基羟基化、脱甲基化产物的吡唑环直链化途径完成,进而C4和C5羧基的环合反应来实现。(3)BAC柱挂膜过程中,在进水NH4+-N浓度较低时,可以CODMn、NH4+-N去除率稳定,后期NO2--N去除率高作为活性炭挂膜成功的依据。BAC柱空床停留时间(EBCT)的延长、滤层深度的增加、水温的升高及污染物初始浓度的减少均有利于BAC柱去除PPCPs。EBCT为15min, Caf、Phe和Pyr投加量为5.0μM,滤层深度为0.8m,水温为20.2℃下,PPCPs出水低于检测限。(4) O3-BAC联用工艺中,臭氧柱的水力停留时间(HRT)对其处理效果有较大的影响,当Caf、Phe和Pyr投加量为50.0μM,HRT从5min增加至25min时,联用工艺中CODMn、TOC、UV254和NH4+-N的去除率分别增加39.34%、16.79%,58.54%和35.87%;Caf、Phe和Pyr的去除率分别增加39.93%,43.36%和39.68%。综合考虑污染物去除效果和运行成本选择臭氧柱的最佳HRT为20min。O3-BAC联用工艺在臭氧柱HRT为20min,BAC柱EBCT为15min,水温为20.2℃,Caf、Phe和Pyr投加量均为50.0μM时,对不同水源水中的Caf、Phe和Pyr均有较好的去除效果,去除率可达99.95%以上。此外,其对生活饮用水的常规指标(CODMn、UV254、NH4+-N、浊度、甲醛、溴酸盐和细菌总数)均有较好的去除效果。
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