偕胺肟基纳米材料的合成及其对铀的吸附性能研究

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhy724458069
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
铀是重要的核燃料资源,同时也是放射性废液中主要的污染元素之一。无论是从能源安全还是从环境保护的角度,对水体中的铀进行有效分离富集都有着很重要的现实意义。在铀的众多分离富集方法中,吸附法因具有成本低廉、工艺简单及适用范围广等优点而被广泛采用。高效吸附剂的开发无疑是吸附法在实际应用中的关键。复合材料由于可根据不同用途选择相应基体与功能基团进行复合,已成为近年来对溶液中的铀进行分离富集的研究热点。在众多功能基团中,偕胺肟官能团由于对铀的特殊络合能力,被广泛用于修饰多种多样的基体材料。基体材料方面,近年来人们的注意力逐渐转向新兴的纳米材料。本论文利用偕胺肟官能团对这些年研究得较多的常见纳米材料进行功能化,合成了如下几种复合材料,考察了所合成材料对铀的吸附性能,并对吸附机理进行了分析:1,偕胺肟修饰磁性石墨烯合成了偕胺肟修饰磁性石墨烯(AOMGO)复合材料,并应用于水溶液中铀的吸附。吸附铀之后的材料可以在外加磁场下很方便地实现与液相分离。吸附动力学实验表明吸附过程可以在2h内达到吸附平衡。考察了pH值、离子强度、共存离子对铀吸附的影响。结果表明,铀在AOMGO材料表面的吸附受pH值影响显著,而与离子强度关系不大。吸附等温线符合Langmuir模型,在pH=5.0±0.1,T=298K时,理论最大吸附量达到1.197mmol/g。根据不同温度下的吸附等温线可计算出吸附过程的热力学参数,结果表明铀在AOMGO材料表面的吸附是自发的吸热过程。快速高效的吸附表现表明所合成的AOMGO复合材料在废水中铀的去除以及海水中铀的提取方面有着很好的应用前景。2,偕胺肟修饰二氧化硅包覆的四氧化三铁合成了偕胺肟修饰二氧化硅包覆的四氧化三铁微球(Fe3O4@SiO2-AO)复合材料并进行了详细表征。合成的Fe3O4@SiO2-AO材料被用于吸附溶液中的铀,得益于材料中偕胺肟官能团对铀的络合能力,该材料的吸附容量相比于裸的二氧化硅包覆四氧化三铁微球(Fe3O4@SiO2)得到了很大提高。考察了接触时间、pH值、离子强度、干扰离子、铀起始浓度、温度对铀在Fe3O4@SiO2-AO材料上吸附的影响。pH值对吸附过程影响强烈而离子强度则几乎没有影响,表明吸附过程主要是内层络合。吸附等温线与Langmuir模型相吻合,在pH=5.0±0.1,T=298K时,理论最大吸附量达到0.441mmol/g。负载铀之后的材料可以通过外磁场加以分离,并可通过1mol/L的盐酸处理使吸附剂再生,实现循环利用。3,偕胺肟功能化的磁性介孔二氧化硅在二氧化硅包覆的四氧化三铁微球表面,利用十六烷基三甲基溴化铵做结构导向剂,通过正硅酸乙酯与2-氰乙基三乙氧基硅烷的共缩聚反应包覆介孔二氧化硅层,经盐酸羟胺还原后得到偕胺肟功能化的磁性介孔二氧化硅(MMS-AO)。该材料呈现三明治结构,内核为四氧化三铁,中间层为致密的二氧化硅,最外层为偕胺肟功能化的介孔二氧化硅。得益于介孔结构和偕胺肟功能化,在pH=5.0±0.1,T=298K时,MMS-AO材料对铀的最大吸附量达1.165mmol/G,优于迄今为止见诸报道的诸多含磁性粒子材料。相比于未经偕胺肟功能化的材料,MMS-AO材料对铀的吸附选择性得到了很大改善。由于二氧化硅层对四氧化三铁内核的保护,吸附铀之后的MMS-AO材料可经1mol/L的盐酸处理得以再生。结果表明MMS-AO材料不仅比表面积大,能够实现磁分离,而且磁性核在酸性环境中有很好的稳定性。该材料在实际水体中铀的分离富集方面有非常好的应用前景。4,偕胺肟功能化的SBA-15型介孔二氧化硅利用Pluronic P123作为结构导向剂,通过正硅酸乙酯与2-氰乙基三乙氧基硅烷共缩聚,改变其中2-氰乙基三乙氧基硅烷的摩尔比,合成了一系列SBA-15型介孔材料,并用于溶液中铀的吸附。通过吸附等温线和吸附动力学的研究分析了有机官能团引入量对吸附性能的影响。结果表明,有机功能化对吸附容量与吸附速率的影响都是双方面的。刚开始增加有机官能团含量会提高吸附性能直至达到最大值,继续增加有机官能团含量则会引起吸附性能下降。最优值对应于材料介孔有序性与有机官能团密度之间的平衡。通过材料吸附前后的X-射线光电子能谱与红外光谱分析了吸附机理,结果表明吸附主要归功于铀与偕胺肟官能团之间的络合作用。综合以上几方面的内容,本文对比了不同材料对铀吸附行为的特点,优化了材料合成条件,分析了吸附机理。本文研究内容能够为功能化介孔材料在铀污染治理和铀的选择性富集等实际应用方面提供实验依据和理论基础。
其他文献
文章总结多个城市综合体项目暖通设计经验,分别从冷热源配置、空调水系统与风系统、通风防排烟设计等方面出发,介绍了该项目暖通空调设计要点,并简述了水蓄冷空调系统、空调
目的比较宫腔镜下电切术和宫腔镜下刮宫术治疗子宫异常出血的近远期临床效果,为子宫异常出血患者的临床治疗方案选择提供参考。方法回顾性分析2013年5月至2014年4月本院及阜
<正>说起胡适的书生气,还不得不说他的"怕老婆论",这甚至可以理解为他对中国历史的一个看法,即他的历史观。从我掌握的资料看,胡适的"怕老婆论"是有其较长的历史跨度的,即他
GPS(全球定位系统)是信息产业技术时代的新兴科技产物。它具备精度高、速度快、效率高等实用性特点,并诸多领域得到广泛的应用,如国防军事、工程测绘。本文结合GPS在隧道工程
贝壳珍珠质是软体动物合成的一种天然的有机无机复合材料。经过上亿年的自然选择,珍珠质进化出了极其优异的力学性能。与地质文石相比,其强度增加了两倍,韧性增加了1000多倍,
目的研究老年下肢骨科手术患者选择不同麻醉方法的临床治疗情况。方法随机选择70例老年下肢手术患者,根据抽签法平均分成对照组和观察组,分别采用硬膜外麻醉和腰硬联合麻醉进
目的讨论上消化道出血的急救护理。方法对97例上消化道出血患者抢救成功的病例进行回顾性分析。结果通过医护人员的急救抢救和精心护理,97例患者治愈70例,好转18例,自动出院3
随着新媒体时代的到来,新媒体已经被广泛开发和利用,人们也亲眼目睹了新媒体带来的快捷性和高效性,数字化、信息化不断在社会演绎着。如今,新媒体的日益普及,课堂教育逐步融
目的:探讨枸杞多糖治疗溶血性贫血大鼠的临床应用价值。方法:大白鼠经腹腔注射乙酰苯肼制备溶血性贫血模型,应用不同浓度枸杞多糖治疗大鼠的溶血性贫血,通过溶血性贫血各项贫
利润预测是企业进行科学管理的重要环节。利用随机弹性理论研究产销量为随机变量时,利润对产销量的随机弹性,给出了利润弹性的分布函数和概率密度函数,销售量的变化对利润弹