石油基高分子材料的不可降解性带来的环境污染问题日益严重,随着人们环保意识的增强,使用生物可降解聚合物来代替部分石油基高分子材料被认为是缓解环境污染问题的一种重要方法。聚乳酸（PLA）以其良好的生物相容性和可完全降解性能成为近年来的研究热点,但随着社会节奏的加快,在快消品、农用地膜以及一次性医用机械塑料等领域,聚乳酸制品的高报废率和降解效率低的矛盾越来越尖锐,使得垃圾堆积问题始终无法有效解决,这导致其固体废弃物回收到生态系统中所花费时间过于长久,限制了其在该领域应用。因此,在某些特定的领域内加快聚乳酸制品的降解速率是非常有必要的。路易斯酸由于具备良好的催化活性常常被用来作为催化剂应用于聚乳酸的合成,其配位作用可以屏蔽聚乳酸分子链间的氢键,使PLA分子作用力减弱。残留在聚合物体系中的路易斯酸对改性材料的热稳定性的影响早有报道,但其对聚合物特别是聚乳酸材料的降解行为却鲜有研究。本文通过熔融共混法制备路易斯酸改性聚乳酸材料,在不同环境中研究材料的降解行为,运用多种检测手段分析材料的降解效果和综合性能;采用SEM观察样品形态变化;结合FTIR、XPS和NMR分析作用机理。主要研究内容包括以下几个部分:1.采用无水氯化锌、氯化钙、氯化锂、氯化铁等金属氯化物和硫酸铁、磷酸铁等不同铁盐类的路易斯酸在转矩流变仪中对聚乳酸进行熔融改性,探究改性材料降解行为和综合性能的变化及路易斯酸作用机理。结果表明,几种盐类路易斯酸中,氯化铁（Fe Cl₃）对聚乳酸的降解效果最好;对比分析溶液法与熔融共混法制备Fe Cl₃/PLA材料,改性PLA有较好的降解性能是由于Fe Cl₃的存在而非在熔融共混中热效应造成;随着氯化铁加入量的增加,改性样品的分子量变小,分子量分布变宽。Fe Cl₃对PLA的结晶行为有明显的调控作用,其结晶度随含量的变化从43.7%到1.17%;在降解性能上,含2.95 phr Fe Cl₃的改性样品降解效果最佳,降解速率比纯PLA提高10倍以上。降解过程遵循水解降解机理,但不同的是,Fe³⁺与PLA中羰基氧及邻近的碳发生键合反应,形成稳定的Fe-O、Fe-C化学键,比其他类型的络合更能削弱PLA的酯键。2.为降低Fe Cl₃加入在加工过程中产生过度降解的不利影响,将亚磷酸三苯酯（TPPi）引入Fe Cl₃/PLA样品中熔融共混制备TPPi改性Fe Cl₃/PLA材料,赋予其一定的综合力学性能。实验结果表明,当以TPPi:Fe Cl₃=3:1的质量比加入时改性材料的综合性能最佳。材料在保持较好降解性能的同时还具备一定的综合力学性能,拉伸强度达到43.78 MPa,弯曲强度为99.04 MPa;TPPi的加入明显改善了Fe Cl₃/PLA材料的热稳定性并对Fe Cl₃/PLA材料的分子量及其分布和结晶行为同样有调控作用;TPPi对PLA的扩链作用抑制了Fe Cl₃对PLA的过度降解并使之保持一定的降解效果和力学性能。3.引入具有生物降解性的聚己二酸/对苯二甲酸丁二酯（PBAT）与PLA进行熔融共混赋予改性材料韧性,通过改变Fe Cl₃的含量来调控PLA/PBAT的降解行为和综合性能。研究发现,当Fe Cl₃的添加量为0.3 phr时获得改性材料综合性能最佳。Fe Cl₃的加入不仅加快了PLA/PBAT材料的降解,还能促进二者的相容性;材料能保持较好的力学性能是由于Fe Cl₃对改性材料的降解首先作用于PBAT链段部分,未被降解而残余的PBAT在PLA体系中能起到增加分子链运动能力和增韧效果,但当PBAT链段被降解完全后,Fe Cl₃会对PLA发生降解,材料的综合性能在后期依然会大幅下降;Fe Cl₃对改性材料的降解包括络合反应和键合反应两部分,首先发生的是对苯环附近酯键的络合反应,其次是对脂肪链段的键合反应。