近年来,随着经济的飞速发展,人类对能源的需求量也开始急剧提升,化石能源遭到大规模开采和使用,能源危机以及环境问题也日趋严重。因此转变当前能源结构,开发清洁无污染的可持续发展的能源储存和转换装置迫在眉睫。多级孔碳材料由于其丰富且易调控的孔道结构、优异的导电性和稳定性以及多样性的表面元素掺杂等特性决定其在能源储存和转换等电化学应用领域有着巨大的潜力。然而多级孔碳材料的石墨化程度、比表面积、孔径分布以及表面官能团掺杂等因素都会影响材料的电化学性能。而这些材料性质之间又存在着相互制约,因此只有针对于不同的电化学应用作为出发点,来精确调控设计出具有不同结构和协同作用的多级孔碳材料,才能获得具有最优化的电极材料。基于以上问题,本文设计、制备了一系列新型多级孔碳电极材料,系统研究了孔道结构和表面性质的调控对电化学性能的影响,为大规模提升多级孔碳材料在不同电化学领域的应用提供了理论和实验支持。（1）研究表明,提高电容器电极材料的比表面积不一定能提升电容性能,原因是有些孔道尺寸过小以及连通性较差,难以被电解质离子接近,成为无效孔道。本文通过泡沫框架辅助并利用软硬模板相结合的方法合成了具有超高质量比电容和体积比电容的氮掺杂多级孔结构碳材料,BET比表面积低至403 m² g^-1,总孔体积仅为0.29 cm³ g^-1,低于大部分报道的碳基材料。然而该材料质量比电容达到400F g^-1,体积比电容更是突破了507 F cm^-3。高于目前大多数文献报道水平。通过和对照样品多级孔碳HC、大孔氮掺杂碳MacroNC、有序介孔碳MesoC进行组成、结构、性能的详细对比,发现该碳材料的高性能得益于其较好的微观结构设计:1)均匀分布的大孔有利于快速传质;2)位于薄介孔壁周围的微孔,更易于被电解质离子接触到,利用率大幅提高;3)掺杂的N提供了一部分赝电容,对总电容也有很大贡献。该项工作表明,通过合理精确微结构设计,低孔隙率材料也可以达到导致高质量容量、高体积比电容量,预示碳基超级电容器还有巨大的性能提升空间。（2）尽管碳基超级电容器的比电容不断提高,但其较差的倍率性能却成了最亟待解决的问题。对此我们提出,利用HNO₃-H₂O₂对材料表面进行改性,有效提高不同类型碳材料的倍率性能。物理表征发现,该改性处理在碳材料表面引入了大量含N,O-基团,形成超亲水碳电极表面。水性体系里,该表面显著降低了离子扩散阻力,使得高电流密度下,电极内部传质更为快速,更多内部孔道表面参与电极过程,双电层电容和赝电容贡献均得到提升,实现了材料高倍率性能。电化学测试表明,所获得改性碳材料的电容在0.5 A g^-1时达到421 F g^-1,在20 A g^-1时仍高达304 F g^-1,倍率性能达到72.2%。此外,这个表面处理方法对于其他碳材料,如有序介孔碳、N掺杂碳、碳黑、碳纳米管等,也能实现倍率性能的提高,增幅平均达到26%。该项工作表明,对碳材料进行掺杂和表面改性可以在很大程度上改变超级电容器的倍率性能,在电极材料的设计中应给与足够考虑。（3）Fe、N掺杂的碳材料（FeNC）是最有希望取代贵金属用做氧还原反应的催化剂之一。然而,在传统FeNC材料制备过程中,高温碳化步骤容易造成Fe的析出团聚、含氮小分子挥发以及大量活性位点位于体相内部,难以暴露在三相界面制约了FeNC材料的发展和应用。本项工作采用ZnCl₂辅助焙烧的方法成功地合成高活性FeNC催化剂。发现在高温焙烧过程中,过量的ZnCl₂融化和卟啉铁形成交织结构,有效防止相邻的Fe物种接触和聚集,以保留高度分散的FeN_x活性位点。同时熔融的ZnCl₂包封住前驱体,避免了挥发性含氮小分子的快速逸出,进而提高N元素物种的掺杂比例。ZnCl₂的除去又能产生大量的微孔/介孔,使得更多的活性位点得以暴露。在ZnCl₂的辅助下所得到的Sphere-FeNC具有高达4.37%的总N含量,并且Fe-N_x含量也高达0.71%,分别是不使用ZnCl₂制备的对比催化剂FeNC-none的3.2和13倍。最后,结合ORR性能测试发现,Sphere-FeNC在碱性介质中,初始电位和半波电位分别为1.080 V和0.906 V（vs RHE）,表现出显著优于商业Pt/C催化剂的优异活性。（4）针对传统负载型Pt基合金纳米催化剂合成方法上难以精确调控合金颗粒大小,合金内元素比例以及对合金元素选择苛刻等缺点,利用两亲性嵌段共聚物的两个嵌段分别同碳前驱体和金属前驱物的强相互作用,通过分子自组装方法,结合精确调控的高温焙烧过程,制备出超小尺寸的合金纳米颗粒负载多级孔碳催化剂。并利用TEM,BET,XRD和XPS等方法考察催化剂的微观结构和合金性质,发现制备得到PtRuOMC-2催化剂具有有序大孔-介孔结构,PtRu合金颗粒均匀分散在介孔内,平均尺寸仅为1.52 nm。PtRuOMC-2在甲醇电催化氧化反应中,质量活性高达1379 mA mg_pt^-1,是商业Pt/C质量活性的4.9倍,是商业PtRu/C催化剂的3.4倍。经过加速老化测试后的PtRuOMC-2催化剂,其甲醇氧化活性和中间物种耐受性也远高于商业Pt/C和PtRu/C催化剂,并且PtRuOMC-2催化剂合金纳米颗粒的平均粒径在老化后仅增加0.07 nm至1.59 nm,优于目前报道催化剂和商业催化剂。利用不同疏水链端长度的嵌段共聚物PEO-PS探究了合成机理,发现金属前驱体和碳前驱体在混合溶剂中与两亲性嵌段共聚物的两端进行有序自组装形成胶束,胶束在高温煅烧过程中碳化所形成的介孔碳骨架对孔内金属原子的限域作用,有效控制了纳米颗粒尺寸。同时疏水链段越短,吸附的金属前驱体越少,颗粒尺寸越小,反之则颗粒尺寸越大。采用这种合成方法还制备了PtPdOMC、PtRhOMC、PtIrOMC一系列二元合金负载的多级孔碳材料,以及PtOMC和RuOMC单金属多级孔碳材料。该项工作为可控制备碳负载合金催化剂提供了一种有效途径。