在纳米科学的时代背景下,合成具有特定结构/设定性能的纳米材料是人们的热切追求。随着合成反应的日益复杂,深入理解其过程中纳米材料形成涉及到的成核-生长机理,对其可控合成意义重大。目前,许多新的实验证据对描述晶体成核生长的传统模型提出了挑战。与经典成核-生长理论所强调的依靠单体逐个吸附的结晶方式不同,在晶核形成之前先经过粒子的聚集形成一些不同结构的中间亚稳相,而后再发展成为稳定结晶相的非经典过程也逐渐被认可。由于各种中间相的组成、结构、稳定性存在明显的差异,非经典的成核-生长路径表现出复杂多变的动力学特征,并且受到体系自由能变化以及相结构转变动力学的共同影响。特别是,在结晶初期,晶核具有很小的体积且其结构各异、瞬时多变,实验上很难进行追踪表征。由于成核-生长问题的复杂性、研究手段的局限性,现有研究对晶体形成过程中的结构演变及动力学机理认知还非常不完善。除了理论模拟和间接测量方法,近年来原位透射电子显微技术的发展为我们在较高的时空分辨率下解析晶体的形成路径提供了前所未有的机会。针对结晶过程中的结构转变,特别是结晶初期晶核的演变规律,本论文中使用原位透射电子显微技术研究了固态体系中不同环境下的成核-生长机理,具体如下:第二章中,我们利用电子束辐照引起二维材料分解,并观察到其层间产生纳米气泡的动力学行为呈现明显的三步过程。首先,非晶前驱调幅分解引起大量空洞的形成;随后,由于气体的持续产生,不规则空洞在表面能驱动下逐渐球化形成气泡核心;最后,相邻气泡之间形成亚稳/不稳的颈部结构使得气泡合并长大,且限域条件对其动力学行为有直接影响。第三章中,我们完整解析了由固态前驱分解形成Ni O纳米晶过程中独特的多步成核过程。首先非晶基体通过调幅分解产生相互贯穿的贫镍/富镍区;随后,连续的质量转移使得富镍区逐渐转变为球形晶核;接着,这些晶核在经历反复的晶态-非晶态结构振荡后最终形成稳定的晶体。第四章中,以球形气泡表面为模板的结晶行为被证明会直接受到由表面曲率引起的复杂应力的影响。在晶核形成之前,气泡表面的非晶基体形成多个预结晶畴。随后的结构有序化被严格限制于单个畴内;每个畴内通过沿畴壁的异质成核而形成一个单晶畴。进一步地,球形表面与晶体结构的不相容性导致了大量缺陷的形成及扩展。此外,气固界面的迁移受表面晶畴取向驱动,使得其生长动力学从各向同性向各向异性转变。最终,形成一个包含丰富缺陷的多晶球体。第五章中,我们观察到纳米带的拓扑化学转变分三个不同的阶段完成。首先在母相中产生大量缺陷;而后,在缺陷基础上,新相开始在纳米带的边缘部位成核,且新旧两相之间存在特定的晶体学关系;接着,新相的生长依靠两相界面的迁移以维持晶格匹配关系,从而完成最终的单晶-单晶相变。总之,本文中这些材料成核-生长机理的研究对于认识自然界和生产过程中的晶体形成路径提供了新的见解,对重塑结晶理论、并进而控制纳米材料的生长调控等都具有积极意义。