石墨烯及其在活性炭基超级电容器中的性能与应用

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本论文研究探索石墨烯的合成、表征、改性及其在超级电容器中的应用。采用金属焰还原法及化学氧化还原制备高导电性能石墨烯,并将其作为导电剂与活性炭复合使活性炭基超级电容能获得更优异的性能。(1)通过研究YP型活性炭与8B型活性炭超级电容器在6M KOH水系,1MEt4NBF4/PC有机系及EMI-TFSI离子液体电解液中的比电容、等效串联电阻及倍率性能等电化学性能,我们发现与8B型活性炭相比,YP型活性炭有着较为优异的倍率性能,这与YP型活性炭的中孔含量、电解液离子尺寸、碳粒粒径、表面含氧官能团及石墨微晶结构有着最为直接的关系。(2)采用金属镁与干冰燃烧热反应制备出少层石墨烯。少层石墨烯是在反应生成的氧化镁基底上沉积生长而成。少层石墨烯作为超级电容器的电极材料时,因不可逆团聚的影响,其比电容仅稍低。然而,当应用少层石墨烯做导电填充剂时,其与活性炭的复合电极材料可以得到较高的比电容,这是一种提高活性炭电极材料的电容性能的新设计。(3)此外,我们研究比较了石墨烯、单壁碳纳米管、乙炔黑及石墨等碳素材料作为活性炭电极的导电剂时,它们对活性炭基超级电容器的电化学性能的影响及机理。借助超声辅助制备复合材料时,石墨烯与活性炭内部产生分布的三维孔洞结构对提高超级电容器的性能有极大的好处,导致石墨烯与活性炭复合结构一方面有助于改善电解液的浸润;另一方面,微波石墨烯贡献了比电容并提高了活性炭电极的导电性。(4)采用非化学反应交联剂,即交联剂与氧化石墨烯不发生化学作用,制备了石墨烯气凝胶。当采用聚四氟乙烯等粘结高分子聚合物时,通过控制其与氧化石墨烯的质量比,可成功制得氧化石墨烯溶胶,然后经过冷冻干燥、还原得到石墨烯气凝胶。与通过化学交联反应生成的石墨烯气凝胶相比,该石墨烯气凝胶具有更好的电化学性能。
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