稀土Pr改进的Ce-Zr基单Pd催化剂用于汽车尾气净化的研究

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1.用La2O3改性了一系列工业γ-Al2O3载体,并对他们进行了XRD表征。结果表明,采用直接浸渍法改性的氧化铝载体在950℃下焙烧后衍射峰强度最低,并且与新鲜的氧化铝载体结构相同。2.采用柠檬酸络合法制备了一系列具有不同原子比的PrxCe0.65-xZr0.35O2(xPCZ)镨铈锆复合氧化物,并对他们进行了TG/DTA、XRD、XPS、H2-TPR等多种表征。TG/DTA结果表明,所有样品都具有相同的失重阶梯,随着Pr含量的增加,放热峰的峰温逐渐升高,形成复合氧化物变得困难;XRD结果表明,所有样品都具有和纯的CeO2相同的立方相结构,随Pr含量的增加,衍射峰向大角度有不同程度的偏移,与500℃焙烧的样品相比,850℃焙烧的样品衍射峰强度明显增强;XPS结果表明,样品表面的Pr和Ce原子都是以+4化合价存在的,与500℃焙烧的样品相比,850℃焙烧的样品中Pr和Ce都能从体相迁移至表面,并且Pr比Ce更容易迁移;H2-TPR结果表明,500℃焙烧的样品只有一个还原峰,随Pr含量的增加,还原峰的峰温逐渐升高,峰面积基本不变;而850℃焙烧的样品则有两个还原峰,随Pr含量的增加,低温还原峰的峰温逐渐降低,高温还原峰的峰温逐渐升高,总的峰面积基本不变,但都以不含Ce的样品其还原峰的温度最高,峰面积也最小。3.采用等体积浸渍法将贵金属负载到改性氧化铝载体和复合氧化物的混合粉末上,制备了一系列成型贵金属催化剂,并对它们进行了模拟汽车尾气气氛下三效活性的评价和C3H8催化燃烧的活性评价。三效活性评价结果表明,三种物质不能在同一温度区间下都达到很高的转化率,其中,NO和O2对CO发生竞争反应;C3H8催化燃烧的活性评价结果表明,样品对C3H8的催化燃烧效率与复合氧化物的还原特性相一致。4.采用逐步柠檬酸络合法制备了一系列成型贵金属催化剂,并对它们进行了H2-TPR表征。结果表明,随样品中Pr含量的增加,样品的还原特性并没有明显的改变,但以不含Ce的样品还原性能最差。
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