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用铁氧化物做储氢材料,其储氢原理是利用它氧化还原反应,思路如下：储氢：Fe3O4+4H2→3Fe+4H2O(初始状态为：Fe2O3+3H2→2Fe+3H2O)放氢：3Fe+4H2O→Fe3O4+4H2与传统储氢方式相比,该储氢方法简单、安全、环境友好、成本低、储氢过程可逆。理论储氢总量达到4.8wt.%,接近IEA储氢标准(-5wt%或50kgH2/m3)。本文通过水热法制备粒径均一、高分散的四氧化三铁微球,分别研究了还原剂的用量、沉淀剂的种类、分散剂的种类对形成四氧化三铁微球的形貌、尺寸、分散性的影响。通过XRD、SEM、EDS、BET、TEM等表征手段,对不同反应时间的样品进行微观结构表征,提出了高分散的四氧化三铁微球的形成机理。研究结果表明：当还原剂为抗坏血酸,增加其的用量从0.003mol至0.005mol时,所得产物为FeCO3,减少其用量从0.003mol至0.001mol时,所得产物为Fe2O3；当尿素为沉淀剂时,可使发生沉淀反应的体系中pH保持在一个相对稳定的区间(pH=9-11)这对于形成四氧化三铁微球的四面体亚单元结构有重要的作用；通过监测不同反应时段的产物,认为四面体微球的形成机理符合Ostwald ripening,并用取向生长理论解释了四面体亚单元的生长机理。讨论了一种花簇状四氧化三铁的制备方法,通过比较其与市售氧化铁的储氢性能,认为以该花簇状化合物为基体的储氢材料性能极佳。以不同金属(Zr,Al,Mo,Ce等)可溶盐作为添加剂,采用水热法和浸渍法对花簇状四氧化三铁进行改性。通过循环储氢性能测试,研究材料的储氢性能,优化改性材料组成。利用BET比表面积、SEM、XRD等表征手段,研究了不同改性材料储放氢前后发生的微观变化对材料储氢性能的影响。研究结果表明：通过一系列储氢性能测试,这种花簇状纳米结构四氧化三铁在循环稳定性,循环储氢量,以及循环反应速率等方面均优于市售氧化铁粉末,所以用这种花簇状纳米结构四氧化三铁储氢做为基体材料进行改性研究；Fe3O4-Al在水热制备的材料中改性效果最为明显,放氢温度＜270℃,峰温稳定在290℃,300℃时的放氢速率均大于400μmol·min-1·Fe·g-1,放氢反应速度快,在150分钟内结束；推测了Fe3O4-Al的改性机理,认为Al的加入提高了材料的抗烧结能力能有效的抑制活性Fe颗粒之间的固-固反应,同时Al2O3与Fe3O4(Fe)之间没有发生固-固反应,两种颗粒之间存在着微小的间隙,这种结构使水蒸气可以快速的通过新生成的Fe3O4与Al2O3之间的间隙与内部的活性铁反应。这就使得单位时间内与Fe反应的水蒸气的量增多,在单位时间产生的氢气量增多,即氢气的产生速率加快。Fe3O4’-Mo在浸渍法制备的材料中改性效果最为明显,峰温稳定在313℃,放氢温度较低稳定在286℃附近,300℃放氢速率稳定在420μmol-min-1-Fe-g-1以上。其循环储氢量均稳定在4.5wt%以上,四次循环分别为4.70 wt%,4.50 wt%,4.46 wt%,4.51 wt%。研究了Mo改性储氢材料的改性机理,我们认为由于MoOx与Fe的相互作用使得Fe与水蒸气反应活化能降低,从而提高了材料在低温下的放氢速率。并通过反应前后样品XRD分析,确认了在反应过程中MoOx与Fe发生了相互作用。