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摘要：随着新能源汽车的发展和对太阳能、风能等新型能源储能的需求,大容量锂离子电池逐渐成为研究热点。高镍锂离子正极材料凭借高达200mAh·g-1的放电比容量,成为理想的正极材料之一。本论文通过控制结晶法,制备了三类不同的高容量镍基锂离子正极材料：普通包覆类材料Li [(Ni0.8Co0.15Al0.05)0.97(LiNi1/3Co1/3Mn1/3)0.03]O2、梯度包覆镍酸锂复合正极材料Li[Ni0.92Co0.04Mn0.04]O2以及全梯度镍基复合正极材料Li[Ni0.85Co0.08Mn0.07]O2。通过x射线衍射分析(xRD)和能谱分析(EDX)、扫描电子显微镜(SEM)、材料振实密度和粒度仪测试、等离子场发射光谱(ICP)、电化学充放电测试和电化学工作站等分析,研究了材料的晶体参数、形貌、元素含量和电化学等性能。采用共沉淀法在Li[Ni0.8Co0.15Al0.05]O2表面包覆Li[Ni1/3Co1/3Mn1/3]O2得到了球形正极材料Li[(Ni0.8Co0.15Al0.05)0.97(LiNi1/3Co1/3Mn1/3)0.03]O2,考察了pH和氨水浓度对包覆效果的影响,在pH=12,氨浓度c[N]=1mol·L-1的条件下获得的包覆材料具有核壳结构,包覆壳层约0.2-0.5μm,相对于未包覆的核材料Li [Ni0.8Co0.15Al0.05]O2,该核壳材料的电化学性能更加优秀：在2.8-4.3V充放电范围内,0.2C首次放电比容量为188.2mAh·g-1,0.2C充放电100次循环的容量保持率为96.2%；在55℃高温环境下,0.2C充放电首次放电比容量为193.6mAh·g-1,100次循环后的放电比容量能保持在163.2mAh·g-1。制备了内核为LiNiO2,壳层为镍含量连续减少,钻锰含量逐渐增加的梯度包覆LiNiO2的正极材料LiNiO2该材料呈类球形状,具有良好的六方单相层状α-NaFeO2结构。在壳层区域主要金属元素呈梯度变化,同时该新正极材料表现出了优越的电化学性能：2.8-4.3V充放电范围,0.1C首次放电比容量可达208.3mAh·g-1,循环40次容量保持96.8%。55℃高温环境下,该材料首次放电比容量可达236.1mAh·g-1,40个循环后为183.0mAh·g-1,容量保持率为77.5%。制备了从核心开始到最外层镍、钴、锰三种元素浓度连续变化的全梯度镍基正极材料Li [Ni0.85Co0.08Mn0.07] O2该材料具有良好的六方单相层状α-NaFeO2结构,呈圆球形状。该材料颗粒主要金属元素沿直径方向呈梯度变化,同时该新型全梯度镍基复合正极材料表现出了优越的电化学性能：2.8-4.3V充放电范围,0.1C首次放电比容量可达204mAh·g-1,30个循环后仍有199.7mAh·g-1,容量保持率为97.9%；1C首次放电比容量为185.3mAh·g-1,循环100次后,仍有164.7mAh·g-1,容量保持率为89.17%。在高温(55℃)环境下,0.1C首次放电比容量可达229.6mAh·g-1,40次循环后可达201.2mAh·g-1,容量保持率为87.63%,1C首次放电比容量为197.2mAh·g-1,100次循环后可达162.6mAh·g-1,容量保持率为82.45%。