【摘 要】
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压电陶瓷作为一种转换电能和机械能的功能材料,在生产生活中具有广泛应用。锆钛酸铅陶瓷(Pb(Zr,Ti)O3,PZT)是使用最多的商用压电陶瓷,对其准同型相界(Morphotropic Phase Boundary,MPB)附近成分的陶瓷进行改性掺杂,可以满足不同的应用需要。在PZT二元MPB陶瓷基础上,三元MPB的陶瓷也在一些应用领域得到发展,但是更多组元的铅基陶瓷由于成分和结构的复杂,缺乏简化组
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压电陶瓷作为一种转换电能和机械能的功能材料,在生产生活中具有广泛应用。锆钛酸铅陶瓷(Pb(Zr,Ti)O3,PZT)是使用最多的商用压电陶瓷,对其准同型相界(Morphotropic Phase Boundary,MPB)附近成分的陶瓷进行改性掺杂,可以满足不同的应用需要。在PZT二元MPB陶瓷基础上,三元MPB的陶瓷也在一些应用领域得到发展,但是更多组元的铅基陶瓷由于成分和结构的复杂,缺乏简化组分设计的思路。近几年,高熵氧化物的成功研发,表明了构型熵在材料的设计与制备中具有重要的作用。本文将构型熵引入到钙钛矿压电陶瓷的研究中,发现构型熵可以作为该类材料组分设计的参考。收集了 47个铅基陶瓷和55个铌酸钾钠((K,Na)NbO3,KNN)基陶瓷的数据,发现了压电系数(d33)和构型熵(S)具有正相关性。通过组合四个二元MPB成分,设计了五元系铅基压电陶瓷 x(0.67PMN-0.33PT)-y(0.91PZN-0.09PT)-z(0.64PNN-0.36PT)-w(0.5PYN-0.5PT),其中 x+y+z+w=1。并制备 了一系列改变 S(或居里温度Tc)的陶瓷样品,以验证S(或Tc)对d33的影响。利用准静态方法测得了样品的d33值,验证了d33和S的正相关性,以及和Tc的负相关性。x=0.29、y=0.2、z=0.41、w=0.1的陶瓷的S=1.38R,Tc=144℃,并具有最高压电性能d33=809pC/N和d33*=990 pm/V。通过介温谱和电滞回线分析,表明了d33的增加来源于室温介电常数(εr)或剩余极化强度(Pr)的提高。利用高分辨透射电子显微镜(HTEM),观察到了高构型熵的样品中含有大量与基体共格的纳米相。在简化的正规固溶体模型中,高的构型熵在一定条件下有利于析出第二相。这些纳米相可能起到带动基体产生应变或改变自发极化的作用,由此增强了介电或压电响应。为了进一步验证S对d33的增强作用,以相同思路设计了 x(0.67PMN-0.33PT)-y(0.91PZN-0.09PT)-z(0.64PNN-0.36PT)-w(0.5PYN-0.5PT)-u(0.52PZ-0.48PT)六元系铅基压电陶瓷,x+y+z+w+u=1。同样能观察到d33随S增加而增加,随Tc增加而减小的规律,但是六元系中最大d33相对较小。此外,参考了施主掺杂对铅基压电陶瓷d33的增强作用,也设计了Sm2O3掺杂的五元系铅基压电陶瓷(x=0.58、y=0.1、z=0.251、w=0.07),掺杂量取0-2mol.%。但是,掺杂样品都出现少量杂相,且性能变化和一般施主掺杂的特征不一致。通过和文献对比,发现Sm掺杂会影响陶瓷相组成,使其偏离准同型相界。
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