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直接碳固体氧化物燃料电池(DC-SOFC)是一种能够将储存在碳燃料中的化学能直接转化为电能的发电装置,具有全固态结构、燃料选择性广、安全性高和能量转化率高等优势。但是,由于DC-SOFC电化学反应涉及多电子转移、多组分以及中间产物生成,动力学路径多,导致电池性能随时间增长而衰减,严重限制了DC-SOFC的产业化进程。本文通过开发新型生物质炭燃料、设计新型电池结构、开发高效催化剂等措施,旨在实现DC-SOFC的高效稳定运行。首先,采用相转化-纺丝技术制备得到微管式DC-SOFC,系统研究了该电池采用辣椒秸秆生物质炭燃料时的电化学性能。电化学结果表明,以辣椒秸秆生物质炭为燃料的微管式DC-SOFC在850℃下的最大功率密度为217 m W·cm-2,与其在氢气燃料下的性能(252 m W·cm-2)相当,显示出辣椒秸秆生物质炭在DC-SOFC应用方面的巨大潜力。采用恒电流方式在850℃下对微管式DC-SOFC进行稳定性测试,其中担载碳燃料质量为0.54 g,放电电流为100 m A,结果表明微管式DC-SOFC在0.65V电压下具有较稳定的放电平台,最长放电时间为21h。基于四电子电化学反应(C+2O2-=CO2+4e-),采用法拉第定律计算得到燃料利用率为44.4%,明显高于以其它生物质为燃料的转换效率。结合碳燃料性质表征结果,辣椒秸秆生物质炭中含有天然存在的Ca、K和Mg等金属元素,且表面存在少量微孔,能够有效加快Boudouard反应速率,进而提高电池性能。本研究有助于将微管式DC-SOFC研发成为具备操作安全、燃料利用率高和环境友好等特点的发电系统,而且该系统可以充分利用当地生物质为燃料进行发电,为生物质资源的高效开发提供了有效途径。为进一步提高DC-SOFC电化学性能以及充分利用工业废弃物,分别制备了Ba渣、Ba基、Sr渣和Sr基四种催化剂,其中Ba基和Sr基催化剂的产率分别为30.3%和40.8%。采用SEM、EDS、XRD和XRF对实验制备得到的四种催化剂化学组成和微观结构进行表征。结果表明,四种催化剂中均存在大量Boudouard反应有效催化剂,而且经过酸碱处理之后的Ba基和Sr基催化剂具有更松散的多孔结构,有利于电化学反应的进行。采用湿法造粒的方法将四种催化剂分别担载到活性炭中,系统研究了以担载10 wt.%Ba渣、10 wt.%Ba基催化剂、10 wt.%Sr渣和10 wt.%Sr基催化剂的活性炭为燃料时DC-SOFC的电化学性能,并与以担载5 wt.%Fe的活性炭为燃料的DC-SOFC电化学性能进行对比。结果表明,采用担载10 wt.%Ba基催化剂和10 wt.%Sr基催化剂的活性炭为燃料的DC-SOFC在850℃下的性能分别为255和244 m W·cm-2,明显高于未经处理的Ba渣催化剂和Sr渣催化剂所对应的DC-SOFC输出。同时,以担载5 wt.%Fe的活性炭和纯活性炭为燃料的DC-SOFC在850℃下的最佳输出性能分别为195m W·cm-2和178 m W·cm-2,低于采用上述四种催化剂的电池性能。采用不同碳燃料的DC-SOFC恒电流放电曲线表明,以担载10 wt.%Ba基催化剂的活性炭为燃料的DC-SOFC放电时间最长,达到了32.0 h,以担载10 wt.%Sr基催化剂、10 wt.%Sr渣、10 wt.%Ba渣和5 wt.%Fe的活性炭为燃料的DC-SOFC放电时间分别为31.8、28.9、25.8和25.9 h,对应的DC-SOFC在测试过程中均保持相对稳定。计算得到采用担载10 wt.%Ba渣、10 wt.%Ba基催化剂、10 wt.%Sr渣和10 wt.%Sr基催化剂的活性炭为燃料的DC-SOFC燃料利用率分别为20.6%、25.6%、23.2%和25.5%,均高于纯活性炭燃料下的DC-SOFC燃料利用率(15.9%)。基于文献报道,阐明了Ba基和Sr基催化剂催化Boudouard反应的反应机理,为后续研究奠定了基础。本研究证明Ba基和Sr基催化剂均是优异的Boudouard反应催化剂,相较于传统的Fe催化剂,采用担载Ba基和Sr基催化剂的活性炭为燃料的DC-SOFC展现出更高的电化学性能,实现了电池的高效稳定运行。同时,本研究为工业废弃物的绿色和高效利用提供了新途径,为解决环境污染和能源危机提供了一种新方法。总之,本论文研究工作有效提高了DC-SOFC电化学性能和能量转换效率,为DC-SOFC的高效稳定运行提供了理论依据和技术支撑,进一步推动了DC-SOFC产业化进程。