基于光催化金属铁盐产氢及有机骨架锰光催化还原CO2研究

来源 :云南师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yangjianwu2008
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由于能源和环境两大全球问题,光催化产氢以及光催化还原CO2的研究变得尤为重要。而就此两方面光催化的催化剂而言,科学家们关注更多的是贵金属的配合物,但是这类催化剂因其价格昂贵,大规模推广使用的可能性并不大。本文主要研究的是廉价金属铁盐光催化产氢和有机骨架锰配合物光催化还原CO2两方面的内容。为了寻找更适合此两类光催化体系的各种反应组分,本课题组进行了大量的实验探究,得出结论如下:1.在分别使用无机金属铁盐作为催化剂和使用金属铁配合物作为催化剂,在以六水合三联吡啶钌(Ru(bpy)3Cl2·6H2O,后简写为[Ru])作为光敏剂,以有机溶剂和水按1:1体积比混合作为溶剂,在以有机小分子1,3-二甲基-2-苯基苯并咪唑(BIH)作为牺牲剂的光催化产氢体系中,通过调节BIH用量为0.03 m M可以使氢气产量最大(TON值为682),并且使用任何铁盐或者铁配合物作为催化剂时,其氢气的产量近似相等。除此之外还对该体系的光敏剂和牺牲剂的稳定性以及该体系的催化机理进行了研究,得出光敏剂的寿命要比牺牲剂的寿命长得多且该体系先后进行的是分子催化机理和金属催化机理。2.以有机骨架锰配合物作为光催化剂光催化还原CO2是由于该有机骨架锰结构易于吸附CO2。通过实验证明,在以[Ru]为光敏剂,以TEOA和BIH作为双牺牲剂,以有机纯溶剂为溶剂的条件下进行光催化还原CO2实验,得到的产物CO并没有预想中的多。在其他条件不变的情形下,仅将纯有机溶剂更换为有机溶剂和水的混合溶剂后进行光催化产氢的实验,氢气的产量少于上述CO的产量的一半。
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