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碱土金属离子掺杂的锰基钙钛矿氧化物中发现的庞磁电阻(Colossal Magnetoresistance,CMR)效应对科学研究和实际应用都具有很大的价值,这激发了人们对这类化合物的广泛兴趣。由于该体系是自旋、电荷、轨道相关的强关联体系,因此这类体系中存在着多种相互作用,多种相互作用的互相耦合和竞争使得这类体系产生了各种复杂的物理现象,反映在电磁输运特性方面(主要包括阻温特性和磁电阻特性),人们发现了金属-绝缘体(M-I)的转变以及CMR效应。对于这一体系电磁输运特性的物理起因人们提出了不同的理论模型,双交换(Double Exchange)模型唯象的解释了其M-I转变和本征CMR效应,但定量解释其阻温特性和磁电阻(MR)则需要考虑到Jahn-Teller效应(电子-声子相互作用),但即便如此,仍不足以进行精确的定量模拟。
单晶体碱土金属离子掺杂的锰基钙钛矿氧化物中的电磁输运特性人们已经研究的比较多也相对比较透彻,但是,对于多晶样品,由于晶界效应的影响,其电磁输运特性又表现出更复杂的现象,如阻温特性曲线M-I转变温度TP随晶粒尺寸大小的变化,低场磁电阻效应(Low Field Magnetoresistance,LFMR)等,使得对多晶样品的理论模拟更加困难。不仅如此,对于这类材料实际应用的期待使得人们探索各种材料与这一体系材料的复合体系,这种做法使得人们合成了越来越多的复杂体系,它们既保存着部分本征的电磁输运特性,同时由于晶界效应和新物质的介入产生了更加丰富的电磁输运特性,如阻温特性曲线中的双峰现象等,其理论模型也越来越多样。
本文的重点内容是以La2/3Ca1/3MnO3体系为例,分别研究了其单晶、多晶和La2/3Ca1/3MnO3/ZnO复合体系样品的电磁输运特性,并且采用理论模型进行模拟,以期寻找一种尽量普适的理论模型来对这一体系的电磁输运特性进行解释。
本论文主要包括以下几个方面:
第一章对碱土金属离子掺杂的锰基钙钛矿氧化物体系的晶体结构、电子结构、磁性、本征电磁输运特性及其机理、非本征电磁输运特性及机理做了简要的概述。
第二章介绍了低温电磁输运性质测试系统的研制,本文中所用有关电磁输运方面的实验数据均是在本系统中测试完成的。
第三章则从实验上讨论了采用球磨和固相反应综合的方法制备的La2/3Ca1/3MnO3多晶陶瓷样品的微结构和电磁输运性质,通过研究由此方法制得的样品,发现了通过改变不同的烧结温度使得多晶样品的颗粒尺寸发生变化,随着颗粒尺寸的减小,系统呈现出很大的LFMR效应,并与传统溶胶-凝胶(Sol-gel)方法制备的多晶样品对比分析了颗粒边界的影响。
第四章采用基于相分离的逾渗理论(随机网络电阻模型)对La2/3Ca1/3MnO3单晶样品的电磁输运特性进行了理论模拟,并与实验结果进行比较,并从物理机理上对这一理论模型进行说明。
第五章讨论了La2/3Ca1/3MnO3多晶样品的电磁输运特性,由于引入了颗粒边界效应,因此表现出非本征的电磁输运特性,通过调节随机网络电阻模型的各种参数,我们对其进行了理论模拟。
第六章讨论了La2/3Ca1/3MnO3/ZnO复合体系的电磁输运特性,这一体系的阻温特性出现双峰,在文章中对电阻双峰的出现进行了分析,并采用双结构相共存的理论模型对其进行理论模拟,与实验结果比对并说明模型的物理意义。