太湖沉积物中毒害有机污染物的分析及分布特征研究

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毒害有机污染物是指可以造成人体中毒或环境污染的有机物,这类物质通常在环境中的浓度不高,但是因其具有毒性大,化学性质稳定,残留时间长,且易溶于脂肪、蓄积性强等特点,最终给人体健康和生态环境带来巨大的威胁。毒害有机污染物种类繁多,一个国家或地区由于发展阶段和产业结构的不同,向环境中排放的毒害有机污染物的种类和数量可能会随之发生改变。传统的环境监测过程中往往仅针对某一种或一类污染物做目标分析(Targeted Analysis),所包含的毒害有机物的种类和数量有限,因此不能准确反映当地环境中存在的污染物种类及特征。本研究以太湖表层沉积物为研究对象,在大量的文献资料调研的基础上,初步掌握了太湖地区的污染现状及重点污染来源等信息,结合太湖地区已有的研究成果和国际环境研究热点,确定了本研究中的重点毒害有机污染物,包括多环芳烃(PAHs)、有机氯农药(OCPs)、多溴联苯醚(PBDEs)和有机磷酸酯(OPEs),采用传统的气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)对太湖沉积物中上述有机污染物进行目标分析,并对有机污染物的浓度水平、分布特征、来源及生态风险进行初步研究。此外,为全面了解该地区毒害有机污染物的污染特征,本研究还采用全二维气相色谱-飞行时间质谱仪(GC×GC-TOFMS),对太湖沉积物中的半挥发性有机污染物进行非目标分析(Non-Targeted Analysis)。定性识别出烷基取代多环芳烃(alkyl-PAHs)、六氯丁二烯(HCBD)、邻苯二甲酸酯(PAEs)、氯苯(CBs)等毒害有机污染物,并对部分毒害有机物进行半定量分析,了解其在各采样区域的分布状况。主要研究结果如下:1.太湖表层沉积物中∑PAHs和∑OCPs的浓度范围分别为148.22-1519.43 ng/g干重和0.31-14.30 ng/g干重,平均浓度分别为455.85 ng/g干重和4.04 ng/g干重。不同采样区域∑PAHs的平均浓度顺序依次为西部沿岸(775.51 ng/g干重)>梅梁湾(605.63 ng/g干重)>贡湖湾(441.47 ng/g干重)>湖心(258.55 ng/g干重)>胥口湾(248.45 ng/g干重)。不同采样区域∑OCPs的平均浓度顺序依次为梅梁湾(6.40 ng/g干重)>西部沿岸(5.46 ng/g干重)>贡湖湾(3.97 ng/g干重)>胥口湾(1.95 ng/g干重)>湖心(1.31 ng/g干重)。与国内外同类研究相比,太湖沉积物中PAHs和OCPs均处于中等污染水平。在PAHs所有的同系物中,荧蒽是最主要的同系物,4-6环的PAHs占85.76%。PAHs异构体比值法显示PAHs主要来源于煤和石油的燃烧。滴滴涕及其同系物(DDTs)和六六六(HCHs)是最主要的OCPs,分别占41.57%和32.06%。p,p’-DDT是DDTs最主要的化合物,占∑DDTs的45.31%。β-HCH是HCHs最主要的同系物,占∑HCHs的49.93%,太湖沉积物中的HCHs主要来自于历史残留,但是DDTs农药有近期输入源。2.太湖表层沉积物中∑PBDEs和∑OPEs的浓度范围分别是1.54-88.50 ng/g干重和0.49-59.16 ng/g干重,平均浓度分别为12.54 ng/g干重和9.18 ng/g干重。不同采样区域的∑PBDEs平均浓度顺序依次为西部沿岸(21.99 ng/g干重)>梅梁湾(21.51 ng/g干重)>贡湖湾(10.80 ng/g干重)>胥口湾(3.74 ng/g干重)>湖心(3.44 ng/g干重)。不同采样区域的∑OPEs平均浓度顺序依次为西部沿岸(14.07 ng/g干重)>贡湖(13.05 ng/g干重)>梅梁湾(10.47 ng/g干重)>胥口湾(3.39 ng/g干重)>湖心(1.24 ng/g干重)。与国内外同类研究相比,太湖沉积物中PBDEs和OPEs均处于中等污染水平。在PBDEs中,BDE-209是最主要的同系物,占∑PBDEs的99.14%。在OPEs中,氯代OPEs为主要检出的OPEs种类,其中TCPP是最主要的污染物,占∑OPEs的41.71%。本研究中的风险评价结果显示,太湖沉积物中PAHs、OCPs、PBDEs和OPEs的潜在生态风险较低,但部分采样点的PAHs和DDTs的含量超出了ERL值,需要引起重视。3.利用GC×GC-TOFMS对太湖沉积物样品中其它半挥发性有机污染物进行非定向筛查,鉴定出的其他主要毒害有机污染物包括alkyl-PAHs、PAEs、CBs、HCBD等。初步的分析结果表明,alkyl-PAHs在各个采样点普遍检出,与母体多环芳烃一样,属普遍存在的有机污染物,部分alkyl-PAHs与母体PAHs的浓度水平相当,因此其潜在的环境生态风险应该引起重视。对筛选识别出的PAEs、CBs和HCBD进行半定量分析,其相对含量显示出明显的区域性差异。PAEs的相对含量分布特征显示采样点XK-6处可能存在PAEs相关排放源。CBs与PAHs和PBDEs的区域分布特征类似,表明受近岸人为影响较大。HCBD在太湖表层沉积物中普遍检出,且在采样点TD处含量最高,具有明显的污染源指示特征。
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