金属镝在缺陷石墨烯表面吸附和插入机理的理论研究

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石墨烯是一种新型的二维纳米材料,由于其独特的物理特性引起了科研工作者的广泛关注,成为近几年来基础研究和新型材料开发的热点。以石墨烯为基础的碳质材料,尤其是石墨烯-衬底纵向异质结在能量存储、电子和自旋运输以及催化等多个领域都具有广泛的应用前景。所以,石墨烯-衬底纵向异质结界面外来原子插入机理已经成为此领域研究的热点之一。本文利用基于密度泛函理论的第一性原理计算系统地对金属镝(Dy)在无支撑的缺陷石墨烯表面吸附和插入机理以及有SiC衬底支撑的缺陷石墨烯表面吸附的相关性质进行了理论研究。主要研究结果如下:一、利用基于密度泛函理论的第一性原理计算结合过渡态理论系统地研究了金属镝(Dy)在无支撑的缺陷石墨烯表面的吸附和插入机理。计算结果表明:1).Dy原子在无支撑的石墨烯空位缺陷上的吸附能比在无支撑的完美石墨烯上的吸附能要低。2).相互作用电荷密度分析表明Dy原子和C原子之间存在非常强的共价键。3).由于限域效应,Dy原子穿过带有1-2个碳原子空位缺陷的石墨烯的路径与穿过带有碳原子空位缺陷大于三的石墨烯的路径不同。4).计算表明石墨烯表面有效缺陷面积越大,Dy原子穿过石墨烯的能垒越小,Dy原子越容易穿过石墨烯。二、利用第一性原理计算结合过渡态理论系统地研究了金属镝(Dy)在有SiC支撑的缺陷石墨烯缓冲层表面的吸附和性质。研究结果表明:1).缓冲层石墨烯晶格形变较大,计算结果与实验结果一致。2).金属Dy吸附后,缓冲层石墨烯晶格发生更明显的形变。3).Dy/def_Gra(buffer)/SiC(0001)体系的磁矩都为零,除了金属Dy吸附在四空位缺陷的缓冲层石墨烯表面。4).Dy/SV_Gra(buffer)/Dy/SiC(0001)结构中,在缓冲层石墨烯与SiC衬底界面的Dy原子离表面Dy原子近的结构能量低,表明界面处的金属Dy容易聚集成核。
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