过渡金属化合物因为拥有众多优越的性能,所以被广泛应用于电子元件、航空航天、纳米材料、催化化学等方面。双原子过渡金属化合物的理论研究对理解过渡金属与主族元素形成化学键的性质、化合物的电子结构和光谱等具有重要的理论意义。本文将从理论计算方面对OsSi分子光谱进行详细的研究。实验研究已得到了OsSi在可见光区振-转分辨的双光子共振离子光谱,而现有的理论计算只局限于密度泛函方法对基态的研究。虽然理论计算得到的基态平衡键长、振动频率等和实验结果很接近,由于Os的相对论效应很强,而已有的理论研究仅考虑了标量相对论效应,忽略的自旋-轨道耦合,得到的信息不足以解析OsSi的分子光谱。为考虑零场分裂效应,自旋-轨道耦合作用必须在计算中包含进来。本文利用高精度的多参考电子相关计算方法,即多态N-电子价态二级微扰理论（MS-NEVPT2）,结合ANO-RCC相对论基组、DKH2哈密顿算符,并利用态相互作用考虑自旋-轨道耦合,细致地计算了OsSi的电子态。我们的计算得到了与实验结果一致的基态X³Σ₀₊^-,理论键长2.103?和实验键长2.12?比较接近,但是振动频率466 cm^-1比实验振动频率516 cm^-1略小。理论计算表明,实验中得到A-X谱系是³∏₁（Ⅰ）←X³Σ₀₊^-激发,理论绝热激发能15568cm^-1和实验值15728 cm^-1非常接近。此外,实验中B-X谱系应该被指认为³∏₁（Ⅱ）←X³Σ₀₊^-的激发,理论绝热激发能18316 cm^-1与实验值18469 cm^-1非常接近。特别要指出的是,理论计算得到的³（∏）₁（Ⅱ）←X³Σ₀₊^-激发的振子强度比³（∏）₁（Ⅰ）←X³Σ₀₊^-激发的振子强度大,这是与实验不符合,暗示着可能存在一个中间态,与³（∏）₁（Ⅱ）的耦合减弱³（∏）₁（Ⅱ）?X³Σ₀₊^-跃迁强度,我们认为这个中间态是³（∏）₀₊（Ⅰ）。此外,由于没有理论支持,先前的实验指认³（∏）₁（Ⅰ）和¹（∏）₁（Ⅰ）的主组态是通过与OsSi的等价电子WO分子理论计算结果对照得到的,所以并不可靠。我们计算表明实验记录光谱的主组态应该为电子从9π→4δ激发形成的17σ²18σ²9π³4δ³。与OsSi等价电子的OsC,它基态的实验结果和理论预测一直存在争议,我们利用与研究OsSi相同的高精度理论方法以及考虑自旋轨道耦合效应作用,对OsC的较低能量的分子态进行光谱计算,分析并确认OsC的基态。