Sm掺杂SrTiO3介质陶瓷的介电性能研究

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SrTiO3陶瓷其具有击穿强度高,介电损耗低等优点,如何提高介电常数是一个重要的研究课题。以往的研究表明稀土掺杂是改善电介质陶瓷介电性能的重要途径。本论文选择稀土元素Sm掺杂SrTiO3,研究其对介电性能的影响,并分析+3价稀土元素诱导产生高介电机制;在保证高介电的基础上通过引入添加剂Al2O3提高体系的击穿强度,并研究其烧结性能,晶体结构,微观形貌,电学性能。本论文利用固相法制备出Sr1-3x/2SmxTiO3储能介质陶瓷,研究了稀土元素Sm不同掺杂量对Sr1-3x/2SmxTiO3陶瓷体系烧结性能、晶体结构、显微结构、介电性能等影响。实验结果表明,稀土Sm元素的引入提高了SrTiO3陶瓷介质的烧结温度,最佳烧结温度从1350℃升高为1400℃,对SrTiO3陶瓷介质晶体结构影响不大。通过调整Sm掺杂量x在0.0075~0.02范围内变化陶瓷介质的介电常数在350~10000范围内变化,当Sm掺杂量x=0.01时,Sr1-3x/2SmxTiO3陶瓷体系具有最高介电常数10000,介电损耗为3%。稀土元素Sm的引入属于不等价掺杂,氧空位电离产生的大量自由电子使Sr1-3x/2SmxTiO3陶瓷体系的介电常数随偏压电场的升高而逐渐增大。通过对Sr1-3x/2SmxTiO3陶瓷介电弛豫和电导进行Arrhenius拟合,分析得到均为热激发所致,并通过计算激活能均与氧空位二级电离激活能0.7eV接近,故表明均由氧空位的二级电离所引起。通过实验研究发现+3价稀土元素Sm掺杂会导致SrTiO3陶瓷介质产生半导化现象,导致Sr0.985Sm0.01TiO3体系的击穿性能明显降低,对于储能陶瓷来说,击穿强度也是其重要影响因素之一,所以选择适当的添加剂改善Sr0.985Sm0.01TiO3体系的击穿性能也是本文的重点之一。本论文研究发现通过引入添加剂Al2O3不会改变Sr0.985Sm0.01TiO3陶瓷的烧结性能和晶体结构,Al固溶度<1wt.%,超出固溶度有不规则相SrAlTiO析出。随着Al2O3掺杂量的增加,Sr0.985Sm0.01TiO3-xAl2O3陶瓷体系的介电常数和介电损耗都明显降低,分别从10000降低到250,介电损耗从3%降低至1%。同时,由于Al2O3降低Sr0.985Sm0.01TiO3陶瓷体系的半导化现象,在一定程度上提高了材料的绝缘性能和偏压稳定性。Sr0.985Sm0.01TiO3-xAl2O3陶瓷体系介电弛豫机制和电导机制都随着Al2O3掺杂量的增加发生改变。当Al2O3引入量x=0.7wt.%时,介电常数257,击穿强度148.7kV/cm,储能密度0.61J/cm3。
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