论文部分内容阅读
半导体光催化反应技术由于反应条件温和、效率高、能耗低,且无二次污染等优点在解决人类面临的环境污染危机上突显了优势。光催化技术的核心是光催化材料。WO3基半导体光催化剂具有可见光活性、制备方法简单、稳定等优点,被广泛应用在光催化降解有机污染物领域。然而,较低的量子效率、较少的表面活性位点和较高的电子-空穴复合率等问题影响了WO3的光催化活性。基于以上问题,本论文采用模板辅助法制备了一系列WO3基复合半导体光催化剂,对样品的成分形貌、光电性能和降解性能进行表征,系统研究了模板的种类和复合半导体中组分质量比带来的影响。主要内容如下:(1)采用无皂乳液聚合方法制备聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)模板,将Ag3PO4小颗粒沉积在利用PMMA模板制备的WO3上制得Ag3PO4/WO3复合光催化剂。研究了模板和不同Ag3PO4:WO3质量比对复合催化剂光催化性能的影响。PMMA模板的采用可以增加催化剂比表面积以增加光催化反应活性位点。在PMMA模板制备的不同质量比Ag3PO4/WO3复合催化剂中,当Ag3PO4:WO3摩尔质量比为2:8时,Ag3PO4/WO3复合催化剂表现出最好的可见光降解性能,在5分钟内可以降解100%亚甲基蓝(MB),90分钟内降解81%对羟基苯甲酸甲酯。而且Ag3PO4/WO3复合催化剂的稳定性很好。(2)选择成本低的聚氨酯(PU)海绵为模板,制备Ag3PO4/WO3复合光催化剂。由于PU模板的使用会引入非金属元素的掺杂,因此制备出C和N共掺杂Ag3PO4/WO3复合光催化剂。通过X射线光电子能谱(XPS)和X射线衍射(XRD)表征方法,证明了C、N元素的掺杂。实验表明,与纯WO3、Ag3PO4和未使用模板制备的Ag3PO4/WO3复合光催化剂相比,PU模板辅助制备C、N共掺杂的Ag3PO4/WO3复合光催化剂表现出最好的催化活性和稳定性。在可见光下4分钟内彻底降解MB,90分钟可降解80%对羟基苯甲酸甲酯。高的降解效率主要归因于Ag3PO4和WO3二者的协同效应促进了光生载流子的分离效率和迁移速率,大的比表面积优势,以及模板带来的C、N元素掺杂。(3)为了降低成本,采用PU海绵模板合成C、N共掺杂的WO3/TiO2/RGO光催化剂。首先,利用PU海绵为模板制得C、N共掺杂的TiO2/WO3复合光催化剂,将制得的C、N共掺杂的TiO2/WO3复合光催化剂与还原氧化石墨烯(RGO)复合,制得C、N共掺杂的TiO2/WO3/RGO复合光催化剂。研究了组分质量比、PU模板和RGO的加入对复合催化剂催化活性的影响。与单一组分制备的催化剂和C、N共掺杂的TiO2/WO3复合催化剂相比,C、N共掺杂的TiO2/WO3/RGO复合光催化剂(TiO2:WO3摩尔质量比为19:1)具有最好的降解性能。在可见光照射下90分钟内降解88%的MB。