ZrO2基纳米粒子薄膜电阻开关特性研究

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随着传统存储器件的尺寸越来越达到其缩小极限,阻变存储器以其结构简单、可缩小性强、功耗低以及保持时间长等优点受到广泛关注。在众多阻变材料中,二元金属氧化物材料又由于组分简单,容易可控生长等优点被大量研究。ZrO2具有高介电常数、良好电阻开关特性,性能稳定且易于制备等优点。此外,为适应未来对存储器件的存储密度要求,需要开发新型高密度存储元件,而目前关于一维纳米材料非易失性存储的研究报道的还比较少。本文以ZrO2为主要材料,通过水热法制备了ZrO2纳米粒子(NPs)、锆镍及锆铜复合纳米异质结,通过调节制备参数、掺杂改性和微观结构等措施研究其阻变特性优化。主要内容如下。首先,采用水热法制备出单斜相ZrO2 NPs,结晶度比较低,粒子尺寸为7~10 nm。其中180℃水热3h时,ZrO2的结晶性相对较好,开关比最大(~9206)。水热ZrO2 NPs经600℃焙烧后,结晶度大大提高,而开关比显著降低(<10),其原因可能是载流子迁移率增大进而使高阻态的电流值增大。ZrO2 NPs的开关机理可归因于氧空位细丝的形成和断裂。随后选取最佳水热参数,制备Li、La掺杂ZrO2 NPs。研究发现Li以替代Zr形式掺入ZrO2,可增强氧空位导电细丝,因此提高ZrO2 NPs的开关比并降低其开电压;当Li掺杂浓度超过15%时,过量Li存在于晶格间隙,使得Li-ZrO2的开关比反而低于本征ZrO2 NPs。而La掺杂ZrO2 NPs中,La形成间隙缺陷,阻碍氧空位产生,削弱导电细丝;同时Lai3+作为载流子参与导电,增大高阻态电流,导致其开关比低于本征ZrO2 NPs。其次,水热反应制备的CuO纳米结构与ZrO2 NPs形貌差别较大。180℃,pH=7条件下水热1h可得到结晶性良好的单斜相CuO,为粒径约75nm的花椰状结构;其开电压-1.2 V左右,开关比为240左右,开关机理可归因于电场作用下肖特基势垒高度的变化。pH增大到10,CuO变为花形薄片结构,厚20 nm左右。通过物理混合和化学复合法所得ZrO2-CuO复合纳米材料中ZrO2与CuO均可实现均匀混合。与本征ZrO2相比,其开电压明显降低,开关比减小。第一性原理计算发现ZrO2-CuO复合结构费米能级附近的电子能态主要由CuO的Cu3d态贡献 导致带隙减小 载流子更易跃迁 因此开电压降低,开关比减小。对于锆镍复合纳米材料,采用水热-焙烧法,通过调节实验参数制得了分散性良好的27 nm左右的立方相NiO NPs。随焙烧温度由400℃升高到900℃,其结晶性提高,开关比由1407剧烈下降至11左右,开电压均比较低(-1.3 V左右),其原因可能是纳米粒子结晶后,其晶界势垒减小,载流子迁移率增大,导致开关特性变差。异质结界面耗尽层宽度的改变是导致NiO NPs电阻开关现象的主要原因。ZrO2与NiO NPs复合后开电压和开关比(28~1485)均降低。这是因为NiO的混合提高了复合纳米粒子的导电性,增大了高阻态的电流。总之,所制备锆基纳米粒子均具有可重复电阻开关特性,低价元素替位掺杂可有效降低开电压并提高其开关比,采用p型CuO、NiO与ZrO2复合获得纳米异质结可降低阻变器件的开电压,但其开关比也会下降。通过合理控制掺杂缺陷、优化器件结构和设计异质结界面等措施可提高ZrO2的阻变特性。本文研究对开发新型ZrO2基纳米粒子阻变存储器有参考价值。
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