氟唑菌苯胺的环境行为研究

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本论文以新型吡唑酰胺类杀菌剂氟唑菌苯胺作为研究对象,系统地开展了药剂在主要环境介质水体、土壤和植物中降解与迁移转化等环境行为,为其环境安全性评价提供详实数据和科学依据。通过系列的相关实验研究,论文获得了以下主要结果:采用优化后QuEChERS方法,建立了土壤中氟唑菌苯胺的UPLC-MS/MS检测方法,检出限为0.130μg/kg,添加回收率为87.8%-109.5%;采用固相萃取法,建立了水体中氟唑菌苯胺的UPLC-MS/MS检测方法,检出限为0.0033 μg/L,添加回收率为70.6%-95.6%。建立的检测方法适用于检测土壤和水体中的氟唑菌苯胺残留,同时适用于氟唑菌苯胺在土壤和水体中降解行为的研究。氟唑菌苯胺水降解行为研究结果表明,氟唑菌苯胺在酸性和中性条件下比较稳定,在碱性条件下水解速率较快,在pH3、pH7和pH11缓冲液中的水解半衰期分别为449.8 d、392.7d和297 d;在25℃、35 ℃和50 ℃条件下的水解率没有显著性差异,其降解半衰期分别为383.8 d、389.5 d 和 417.3 d。氟唑菌苯胺光降解行为研究结果表明,氟唑菌苯胺在蒸馏水、自来水和河水中的光解半衰期分别为221.0 h、165.9 h和167.3 h;在不同pH值(3,7,11)的缓冲液中的光解半衰期分别为181.8h、159.9h和180.4h;光敏剂核黄素、双氧水、三价铁离子能促进氟唑菌苯胺的光解;在自然条件下,氟唑菌苯胺在太阳光条件下的光解半衰期为49.7 d,光解动态符合经典一级动力学模型。拟合氟唑菌苯胺在3种供试土壤中的吸附等温线,其在北京土壤、黑龙江土壤和云南土壤中的吸附常数Kf-ads分别为28.49、40.44和12.92。土壤对氟唑菌苯胺吸附能力的大小为黑龙江土壤>北京土壤>云南土壤。药剂在北京土壤和黑龙江土壤中的吸附等温线属于L型等温线;在云南土壤中的吸附等温线属于S型等温线;药剂在3种土壤中的吸附自由能ΔG范围为14.47~18.64 KJ/mol,其在土壤中的吸附属于物理吸附过程。氟唑菌苯胺在土壤中降解行为研究结果表明,氟唑菌苯胺在北京土壤、黑龙江土壤和云南土壤中的降解半衰期分别为71.5 d、59.2 d和101.9 d,土壤中有机质(有机碳)含量是影响氟唑菌苯胺在土壤中降解的关键因子;药剂在供试北京土壤水土比1:5(田间持水量)条件下的降解速率最快,淹水条件次之,而在土壤水土比1:10条件下的降解速率最慢;药剂在土壤中的降解速率随着温度的升高而加快;氟唑菌苯胺在灭菌和非灭菌土壤中降解速率存在较大的差异。氟唑菌苯胺在小麦植株中吸收传导行为研究结果表明,根部施药,能快速被小麦植株吸收,并快速向茎叶部传导;叶部单叶片施药,能快速被叶片吸收,并可以跨叶传导至其他叶片并累积,进而在茎部和根部累积。
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