铈改性催化剂用于低温烟气下脱汞研究

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汞是一种在世界范围内受到关注和控制的重金属污染物,我国历年的大气汞排放情况也比较严峻。但随着世界性公约《水俣公约》的正式生效,我国的汞污染治理也在加快进行,除了控制煤炭资源消耗量、更换老旧锅炉、加装和普及大气污染控制设备等已有措施,使用催化剂脱除烟气汞也是行之有效的方法。本文主要目的是探索研究能有效用于燃煤电厂低温段脱除烟气汞的铈改性催化剂。本文主要的研究对象是Ce改性催化剂,Ce因其强大的催化性能而被广泛研究,同时Ce还具备储氧能力和抗SO2能力。本文先后使用等体积浸渍法制备了不同负载比例的Ce-Mo/Al型催化剂和Ce-Cu/Al型催化剂,在有氧氛围下进行脱汞实验研究,确立了催化剂中Ce最佳负载量为2%,与之匹配的Mo最佳负载量为8%,Cu最佳负载量为4%。2Ce-8Mo/Al催化剂在250~350℃温度范围内都有脱汞效果,300℃时汞氧化率达到最高为92.1%,而2Ce-4Cu/Al催化剂在150℃温度、8%O2条件下经历80 h反应仍能保持催化活性,汞氧化效率可稳定在80%左右。2Ce-4Cu/Al催化剂在低温段的脱汞效果更佳,同时2Ce-4Cu/Al在含S02气氛中脱汞效果也比2Ce-8Mo/Al的更好,所以后续实验以2Ce-4Cu/Al催化剂为研究对象。之后为对2Ce-4Cu/Al催化剂制备影响做进一步探讨,分别改变了催化剂制备过程中的浸渍顺序和焙烧温度。实验证明,等体积混合浸渍方式更能充分结合Ce、Cu两种活性成分的特性,而500℃焙烧温度的催化剂脱汞性能比400℃、600℃的要好。同时对2Ce-4Cu/Al催化剂做表征方面测试,内容包括SEM、BET、XRD等测试。结果是添加活性成分会使载体的比表面积和孔容降低,整体来看2Ce-4Cu/Al催化剂表面晶相结构完整发达,Cu的分布状态良好,以亚单层与单层状态分散于载体表面,而CeO2则可能发生团聚现象,在XRD图中表现出了衍射峰特征。最后本文针对烟气成分对2Ce-4Cu/Al催化剂脱汞效果影响作了探究,发现O2、HCl、NO对催化剂脱汞起促进效果,烟气中含量越高,汞的氧化效果就越好。而SO2的影响则较为复杂,单独通入SO2时,催化剂氧化效率降低,但同时通入O2时,则表现为促进效果,且2Ce-4Cu/Al在800ppm SO2、6%O2烟气条件下,催化剂的汞氧化效率最高达95.3%,在反应时间内抗硫效果稳定。温度150℃、O2、HCl、SO2混合烟气条件下2Ce-4Cu/Al催化剂脱汞效果良好,3h的反应时间内汞氧化率达到99%,气体成分中SO2对脱汞效果的影响起到了主导作用。
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