冠醚接枝和胺肟化聚丙烯腈接枝壳聚糖对水中铀(VI)吸附性能的研究

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近年来随着我国治理大气污染的形势日趋严峻,对清洁能源的需求已十分迫切,作为清洁能源的一种,核电的大规模建设已渐渐开展,数量众多的核电站在为国民经济提供动力的同时,也需消耗大量铀燃料。这对铀矿开采和铀燃料生产提出了更高的要求,开展铀污染防治研究,尤其是铀废水处理研究也已迫在眉睫。  在众多重金属废水处理方法中,吸附法是一种成本低廉、操作简便、效果良好的方法。天然高分子吸附材料壳聚糖富含活性基团羟基和氨基,对多种重金属具有较强的吸附效果,但其可溶解于弱酸性水体,物理机械强度较弱,对铀的选择吸附性能一般,限制了其在铀废水处理方面的应用。壳聚糖与冠醚接枝可改进壳聚糖的选择吸附性,提高其不溶解性。胺肟基具有生物相容性,对铀的选择吸附性较好,胺肟化聚丙烯腈壳聚糖可同时改善壳聚糖的物理性质与选择吸附性。  响应面分析方法是一种多因素分析方法,在多种工业领域已被广泛应用与认可,将其运用于铀吸附研究,可分析多因素相互作用对于因变量的影响,优化得到最佳实验因素值,这是常规的单因素方法所不具备的,其分析结果直观而全面。  本文通过接枝反应,成功合成了苯并-15-冠醚-5接枝壳聚糖(CTCE);通过接枝共聚与胺肟化反应,成功合成了胺肟化聚丙烯腈接枝壳聚糖(CTS-g-PAO)。对于两种材料,通过响应面分析方法准确拟合了溶液初始pH值、铀浓度和固液比对铀(Ⅵ)吸附量与吸附率的影响(模型p-value均小于0.01,达到极显著水平)。研究结果表明两种材料均在弱酸性条件下(pH值约为6.0~7.0)取得了较好的吸附效果,CTCE和CTS-g-PAO对铀的最佳吸附量和吸附率分别为234.26 mg/L、79.92%和312.06 mg/g、86.02%。  动力学与热力学分析表明CTCE和CTS-g-PAO对铀的吸附过程都更符合准二级吸附动力学模型和Langmuir等温吸附模型。结合FTIR分析结果,CTCE和CTS-g-PAO对铀的吸附过程应为螯合反应。CTS-g-PAO经三次吸附洗脱仍保持80%以上的吸附量,CTS-g-PAO比普通壳聚糖具有更好的选择吸附性与物理特性。以上结果表明CTS-g-PAO具有良好的实际应用前景。
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