【摘 要】
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氨（NH3）是当今社会不可或缺的重要氮源,同时其所富含的高氢密度和低液化压力也使其可能成为未来无碳能源载体之一。然而工业上氨的制备,仍然是通过传统的Haber-Bosch法来实现的,此方法需要在恶劣条件下（400–500°C,10-30MPa）才可以运行。电化学氮还原法（NRR）是在环境条件下将氮气还原为NH3的一种很有前途的替代方法,它不仅可以利用廉价易得的水作为氢源,而且可以利用可再生能源作为
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氨（NH3）是当今社会不可或缺的重要氮源,同时其所富含的高氢密度和低液化压力也使其可能成为未来无碳能源载体之一。然而工业上氨的制备,仍然是通过传统的Haber-Bosch法来实现的,此方法需要在恶劣条件下（400–500°C,10-30MPa）才可以运行。电化学氮还原法（NRR）是在环境条件下将氮气还原为NH3的一种很有前途的替代方法,它不仅可以利用廉价易得的水作为氢源,而且可以利用可再生能源作为驱动力。但它的实际应用仍然具有挑战性,因为非极性N2的惰性和在大多数溶剂中极低的溶解度,其利用率可能相当有限。另外在反应过程中还有析氢反应（HER）的不利影响。因此,设计具有优异的固氮能力和抑制HER的新型催化剂已成为该领域的紧迫任务。过渡金属磷化物（TMPs）作为一种典型的间隙合金,具有优良的导电性,在电催化中得到了广泛的应用,由于TMPs对H吸附的亲和性高,且在整体电解过程中N2分子的供给有限,仍容易发生水中毒,严重降低法拉第效率（FE）和产氨速率。基于上述情况,本文围绕TMPs纳米阵列表面分子改性进行以下研究:（1）利用水热法以及磷化制备了长在碳纸上的磷化镍纳米阵列（Ni2P/CP）,再用正十八-烷基硫醇对其进行表面修饰,在Ni2P/CP表面构建了疏水自组装单层（C18@Ni2P/CP）。通过电化学实验测得:在0.1 M Na2SO4中电位为-0.1 V vs.可逆氢电极（RHE）时,C18@Ni2P/CP产氨速率可以达到1.13×10-10 mol s-1 cm-2,FE为7.73%,并且具有优异的稳定性和选择性。（2）利用水热法以及磷化制备了长在钛网上的磷化钴纳米阵列（Co P/TM）,再用正十八-烷基硫醇对其进行表面修饰,在Co P/TM表面构建了疏水自组装单层（C18@Co P/TM）。通过电化学实验测得:在0.1 M Na2SO4中电位为-0.2 V vs.RHE时,C18@Co P/TM产氨速率可以达到1.44×10-10 mol s-1 cm-2,FE为14.03%。值得注意的是,C18@Co P/TM也展示了出色的耐久性。密度泛函理论（DFT）计算表明,用正十八-烷基硫醇修饰Co P可调节表面电子结构,进而促进NH3的合成。
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