自旋电子学(Spintronics)是将电子的自旋效应与传统微电子学相结合的一门新兴科学技术,为研究和开发下一代全新功能的微电子器件提供了前所未有的发展机遇。传统半导体材料的电子运动速度会受到能量分散的限制,而基于电子的自旋方向改变和自旋间耦合的自旋电子元器件,每秒种可实现数十亿次的逻辑功能。相较于半导体材料元器件而言,自旋电子学元器件大大降低了能量损耗,即自旋电子元器件以消耗更少的能量实现更快的速度和更多的功能。(i)石墨烯(graphene)是碳原子以sp2杂化形式构成的单原子层厚度的二维晶格,具有光学、热学以及电学和力学等优良性能,已经引起了科学界的广泛兴趣。基于密度泛函理论(density functional theory,DFT),本文主要讨论金属原子(Na,Cu和Fe)吸附三层石墨烯、氢原子及二聚体吸附单双层石墨烯的电子结构和磁性控制。(ii)半金属(half-metal,HM)材料具有高达100%的传导电子自旋极化率,是一种具有巨大应用潜力、有着重要应用前景和科学意义的自旋电子学材料。基于密度泛函理论,本文重点研究具有低磁矩的Heusler半金属Cr2Co Ga合金的(001)表面态的结构稳定性、电子结构和磁性。首先,我们研究金属原子(Na,Cu和Fe)吸附ABA和ABC两种堆栈次序的三层石墨烯的电子结构和磁性控制。其中,具体研究和讨论外加电场对石墨烯电子结构和磁性的调控作用。研究结果表明,(i)石墨烯的碳原子与吸附原子之间的成键状态从与碱金属Na原子形成离子键合态转变成与过渡金属Cu和Fe原子形成共价键合态;(ii)外加电场不仅调控着Cu和Fe原子高低自旋态的转换,还激发出了本无磁性(未加电场)Na原子的磁性。显然,我们的这一研究成果对自旋电子学的发展有着很好的参考价值和指导意义。其次,我们研究氢原子及二聚体吸附单双层石墨烯的电子结构和磁性调控。研究发现,(i)无论是单层还是双层石墨烯,单个氢原子的吸附都能够激发石墨烯的磁性;(ii)氢原子二聚体(以下简称二聚体)吸附在单层和双层石墨烯的不同子晶格的对称位置αα,单层和双层石墨烯会发生自旋劈裂而呈现出铁磁金属性;当二取体吸附在相同子晶格的非对称位置αβ,单层和双层石墨烯没有自旋劈裂,从而表现出反铁磁金属性。(iii)基于密度泛函理论(DFT)模拟的扫描隧道显微镜(Scanning Tunnelling Microscopy,STM)的结果显示,石墨烯的自旋极化态基本都局域在氢原子和二聚体所吸附的子晶格区域。这种原子尺度调控的自旋机制延伸到几埃的距离,并导致磁矩之间发生并不常见的直接强烈的长程耦合相互作用。因此,通过原子尺度精度控制二聚体的吸附位,能够非常灵活地裁剪所选择石墨烯区域的磁性。最后,我们研究低磁矩Heusler半金属Cr2Co Ga合金XA和L21结构的(001)表面态性质。半金属完全补偿的铁磁体具有超高的自旋极化率和超低磁矩,已经成为一种非常重要的自旋电子学材料。通过分子束外延技术生长的有序反Heusler结构的Cr2Co Ga薄膜被预测到具有低的磁矩和高的居里温度。为了比较研究XA结构和L21结构的(001)表面态与体相材料的电子结构和磁学性质,我们执行第一性原理计算,研究表明:(i)对XA-Cr2Co Ga结构的(001)表面态。与XA结构体相材料比较,Cr2Ga终结的(001)表面态保持着体相材料的近似半金属性,自旋极化率也有相应提高。由于费米能级附近的自旋向上(上旋态)电子表面态的突出影响,Cr1Co终结的表面态破坏了体相的半金属性。XA结构两种终结的表面态的Cr原子磁矩明显增大,在Cr、Co和Ga原子化学势允许取值的变化范围,Cr2Ga终结的(001)表面态比Cr1Co终结的(001)表面态更稳定。(ii)对L21-Cr2Co Ga结构的(001)表面态。与L21结构体相材料比较,Cr1Cr2终结的(001)表面态的半金属性显著增强(优于XA结构的表面态),自旋极化率达到92%(远高于体相材料的69%)。Co Ga终结的(001)表面态的半金属性则完全消失,自旋极化率仅有27%。L21结构两种终结的表面态的Cr1和Cr2原子的磁性明显增强,在Cr、Co和Ga原子化学势允许取值的变化范围,Cr1Cr2终结的(001)表面态比Co Ga终结的(001)表面态更稳定。因此,不难看出XA结构Cr2Ga终结和L21结构Cr1Cr2终结的(001)表面态在自旋电子学领域可能存在某些潜在应用。