【摘 要】
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随着人们对环境污染问题的日益重视以及废水排放标准的不断提高,传统的生物脱氮工艺难以将高浓度的硝酸盐从废水中去除。因此,对生物污水处理工艺的改造成为当前全球污水处理研究的热点。厌氧氨氧化（Anaerobic ammonium oxidation,Anammox）工艺由于具有能耗低、污泥产量低、无需外加有机碳源等优点成为公认的最优生物脱氮方法。目前,利用厌氧氨氧化技术去除废水中高浓度硝酸盐的过程中面临
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随着人们对环境污染问题的日益重视以及废水排放标准的不断提高,传统的生物脱氮工艺难以将高浓度的硝酸盐从废水中去除。因此,对生物污水处理工艺的改造成为当前全球污水处理研究的热点。厌氧氨氧化（Anaerobic ammonium oxidation,Anammox）工艺由于具有能耗低、污泥产量低、无需外加有机碳源等优点成为公认的最优生物脱氮方法。目前,利用厌氧氨氧化技术去除废水中高浓度硝酸盐的过程中面临的最大问题是如何将废水中的硝态氮（NO3--N）高效转化成特定浓度比例的氨氮（NH4+-N）和亚硝态氮（NO2--N）,这也是本论文中主要解决的问题。其中,电催化法作为一种绿色高效的还原硝酸盐方法受到研究者的广泛关注。电催化技术主要是在阴极上负载具有特定催化活性的材料并且选择合适的实验参数,达到快速还原硝酸盐的目的。因此,本论文提出利用电催化协同厌氧氨氧化反应技术实现零有机碳源添加、低能耗、高效脱氮,并实现高浓度硝酸盐废水的超深度处理和排放。该技术主要采用泡沫铜作为基底,对其表面进行电化学合金化修饰,完成电极的筛选和优化,使其具有可控高效还原特定比例的NH4+-N和NO2--N的催化能力。随后,利用厌氧氨氧化技术,将电催化还原生成特定比例的NH4+-N和NO2--N进行深度脱氮处理,掌握厌氧氨氧化反应的启动过程以及反应过程的最优参数,实现零有机碳源自养脱氮。该方法相对于传统外加有机碳源的硝化、反硝化技术和短程反硝化技术去除废水中高浓度的硝酸盐具有显著的经济和环境优势,为去除废水中高浓度硝酸盐提供一种可行的策略。本论文主要研究内容分为以下三部分:1.CuAg合金催化剂电催化NO3--N还原为特定比例的NH4+-N和NO2--N的研究。首先利用电沉积方法制作不同比例的CuAg合金催化剂,筛选出最佳催化剂为Cu11Ag3。研究发现,在-0.33 V vs.RHE,1 M KOH和200 mg/L KNO3条件下,Cu11Ag3催化剂反应进行到0.5 h时,溶液中NH4+-N和NO2--N的浓度比约为1:1,此时硝酸盐的还原率达到96.68%,符合厌氧氨氧化反应的要求。然后Cu11Ag3催化剂连续进行多次电催化硝酸盐还原循环测试后,仍然保持高硝酸盐转化率和法拉第效率,证明Cu11Ag3催化剂具有良好的稳定性。最后结合表征、动力学测试以及理论计算等数据对Cu11Ag3催化剂高效催化硝酸盐还原机理进行探索。2.有无榉木炭介导的厌氧氨氧化菌泥特性研究。添加榉木炭不但可以提高厌氧氨氧化菌的活性,使其更快更好的生长,而且可以增加厌氧氨氧化菌的胞外聚合物（Extracellular polymeric substances,EPS）的分泌,促进厌氧氨氧化菌的聚集形成絮状或颗粒,提高厌氧氨氧化菌的沉降性能和持留能力。同时,榉木炭介导的厌氧氨氧化反应启动时间（38 d）比无榉木炭介导的厌氧氨氧化反应的启动时间（55 d）缩短了17 d,极大缩短了厌氧氨氧化反应的启动过程,加快厌氧氨氧化反应的整个过程。3.电催化与厌氧氨氧化反应协同作用去除废水中高浓度硝酸盐。Cu11Ag3催化剂将200 mg/L NO3--N还原为特定比例的NH4+-N和NO2--N（浓度值分别为91.6 mg/L和95.6 mg/L）,通过调节后,将其转移到厌氧氨氧化菌池中进行厌氧氨氧化反应。在整个反应过程中有榉木炭介导的厌氧氨氧化反应总氮（Total nitrogen,TN）的去除率（87.63%）略高于无榉木炭介导的厌氧氨氧化的反应（82.48%）。同时TN的去除率达到国家要求的排放标准。
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