钙钛矿纳米晶的相分离与LED发光特性研究

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半导体纳米晶是通过胶体化学方法得以合成,其典型的尺寸一般为1-20 nm,通常由100-10000个原子构成。由于尺寸小于或接近材料的波尔半径,半导体纳米晶属于量子受限材料体系,具有带隙随尺寸的变化而变化的典型特征,即随着尺寸变小而带隙能量变大和发光波长变短。量子受限效应使得纳米晶的发光波长范围可调,可覆盖400-800 nm的可见光区域。量子受限效应还导致纳米晶中的能级分立,这种类原子能级结构的出现,使得产生优质的单光子发射成为可能。此外,纳米晶还具有其他的优异特性,如荧光量子产率高、荧光光谱窄和合成工业廉价简单等。这些优异的物理、化学、材料和光学特性使得纳米晶在量子信息处理、激光、发光器件、生物标记、太阳能电池等领域具有广阔的基础科研和器件应用前景。本文聚焦于纳米晶家族中的一个重要成员——钙钛矿纳米晶,研究其在混合卤素状态下因为碘离子迁移所引起的相分离现象,并探究其在LED器件中的光学和电学特性。第二章我们主要研究全无机混合卤素钙钛矿纳米晶Cs Pb Br1.2I1.8的光学与电学特性。室温下,我们发现系综Cs Pb Br1.2I1.8纳米晶在激光照射下会出现光谱蓝移,而黑暗条件下该蓝移后的光谱会发生红移而“恢复”最初的光谱。为了探究上述现象的内在机理,我们将样品放置在电场下,发现即便没有光的作用样品中也会出现类似的光谱蓝移现象。上述实验结果表明,混合卤素Cs Pb Br1.2I1.8纳米晶在激光或者电场作用下出现的光谱蓝移和在黑暗条件下得到恢复的现象,是通过碘离子“离开”和“返回”纳米晶的迁移过程得以实现,从而为钙钛矿材料中普遍存在的相分离现象提供了完备的模型解释。第三章我们主要关注于钙钛矿纳米晶LED的制作以及对其基本光电特性的表征。以钙钛矿纳米晶为发光材料的LED研究也接近5年,但是其中依然存在很多问题尚待解决,如使用寿命的延长、外量子效率的提高和效率下降的抑制等。通过选择合适的钙钛矿纳米晶发光材料与电子和空穴传输材料,以及逐渐完善器件的整体结构,我们成功制备了发绿光的钙钛矿纳米晶LED。在高电压驱动下,我们发现所制备的钙钛矿纳米晶LED会出现效率下降的问题。通过将光致发光和电致发光测量手段相结合,我们对该效率下降的原因进行了初步的探索,从而为解决钙钛矿纳米晶LED的稳定性问题提供了新的思路。
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